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貴金屬-非貴金屬合金納米材料是重要的工業(yè)催化劑，也是電解水制氫和燃料電池等新能源應(yīng)用的關(guān)鍵催化劑，是我國(guó)實(shí)現(xiàn)碳達(dá)峰、碳中和目標(biāo)的重要組成部分。目前，貴金屬-非貴金屬合金納米材料的精準(zhǔn)合成仍面臨挑戰(zhàn)。該類(lèi)材料通常是通過(guò)濕化學(xué)溶液相共還原得到的。由于不同的金屬鹽之間存在巨大的本征還原電位差，因而表現(xiàn)出顯著的還原動(dòng)力學(xué)差異，為合金化過(guò)程的精準(zhǔn)控制帶來(lái)困難，所制得的合金納米材料通常具有不均勻的合金分布和受限的組分調(diào)控窗口。這一瓶頸問(wèn)題制約了合金納米催化劑構(gòu)效關(guān)系的研究和催化性能的優(yōu)化。

活性氫界面還原策略合成貴金屬-非貴金屬合金納米結(jié)構(gòu)

為打破傳統(tǒng)方法固有的局限性，西安交大高傳博教授團(tuán)隊(duì)提出了一種新型的基于活性氫的界面還原機(jī)制。該合成的關(guān)鍵在于將亞硝酸引入合金納米材料的合成體系。質(zhì)譜和電子順磁共振等結(jié)果表明，亞硝酸通過(guò)脫氫反應(yīng)在晶核或種晶表面形成活性氫。活性氫以氫原子或氫自由基（H^?）的形式存在，具有極強(qiáng)的還原能力，因此可有效抵消金屬鹽之間巨大還原電位差的影響，實(shí)現(xiàn)它們的可控共還原。亞硝酸作為強(qiáng)氧化劑，還使溶液相表現(xiàn)出強(qiáng)氧化性，從而抑制金屬鹽的溶液相還原過(guò)程。因此，金屬鹽還原反應(yīng)從溶液相轉(zhuǎn)移到種晶/溶液界面，有助于提升合金合成的可控性。利用該策略，該團(tuán)隊(duì)展示了一系列不同種類(lèi)的貴金屬-非貴金屬合金納米結(jié)構(gòu)的可控合成及其合金組分在較寬比例范圍內(nèi)的精準(zhǔn)定制。

該工作提出了合金納米材料合成的新范式，為合金納米材料的精準(zhǔn)合成、性能優(yōu)化和催化劑篩選提供了條件，具有巨大的應(yīng)用前景和社會(huì)經(jīng)濟(jì)價(jià)值。在本工作中，研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)合金組分調(diào)控，實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的堿性電解水析氫性能。

近日，以上研究以“貴金屬-非貴金屬合金納米結(jié)構(gòu)的活性氫界面還原策略（Synthesis of noble/non-noble metal alloy nanostructures via an active-hydrogen-involved interfacial reduction strategy）”為題發(fā)表在《自然·合成》（Nature Synthesis）上。西安交大前沿院博士研究生劉釗鈞為論文第一作者，高傳博教授是唯一通訊作者，西安交通大學(xué)是論文的第一完成單位，上海科技大學(xué)張青研究員團(tuán)隊(duì)也參與了該項(xiàng)研究。這項(xiàng)工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金和陜西省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等項(xiàng)目的資助，并得到了西安交通大學(xué)分析測(cè)試共享中心的支持。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s44160-022-00217-y

同期發(fā)表的研究簡(jiǎn)報(bào)鏈接：https://www.nature.com/articles/s44160-022-00218-x

高傳博課題組鏈接：http://gaochuanbo.gr.xjtu.edu.cn