中國科大朱彥武教授（一排中）研究團隊部分成員合影
朱彥武介紹，“這里的長程有序多孔碳晶體，微觀上具有多孔特征但完整保留了晶體的宏觀周期性，是一類新的人工碳晶體，未來可能在能量存儲、離子篩分、負載催化等領域具有潛在應用。電荷注入技術為構建這類碳基晶體材料提供了一種拼‘樂高’式的制備技術，有望成為在原子級精度上調(diào)控晶體結(jié)構的新手段?！?/span>
《自然》審稿人稱，“論文中給出的結(jié)果令人信服，對晶體學和材料科學領域具有重要意義?！?br style="margin: 0px; padding: 0px; outline: 0px; max-width: 100%; box-sizing: border-box !important; overflow-wrap: break-word !important; visibility: visible;"/>
a碳是自然界最常見的元素之一，碳原子之間通過不同排列方式，能夠形成多種結(jié)構，比如我們熟悉的石墨、金剛石和無定型碳，已經(jīng)廣泛應用于各個領域。近年來，富勒烯、納米碳管、石墨烯和石墨炔等新型碳材料的發(fā)現(xiàn)和發(fā)展，引起了廣泛的關注與研究熱潮?！叭绻覀兛梢栽谝粋€晶體結(jié)構中引入納米單元，例如用富勒烯、石墨烯等作為基本結(jié)構單元代替普通晶體中的原子，像搭積木一樣‘搭建’出新型碳材料，可能會發(fā)掘更多新奇性質(zhì)，發(fā)揮更大應用潛力?！敝鞆┪湔f。此前，對于制備這類新型碳材料，研究人員要么是利用高溫高壓等極限條件，要么是采用紫外光、電子束輻照等微觀處理技術。但其產(chǎn)率較低、產(chǎn)物不純，阻礙了人們對該類材料的性質(zhì)與應用進行更深入探索。
a朱彥武團隊長期致力于發(fā)展新型碳材料的規(guī)?；苽浼夹g。早在2011年，朱彥武就找到了一種化學“活化”的方式“激活”石墨烯，成功地將石墨烯片層重構成為兼具高比表面積、高電導率和負曲率結(jié)構的“活化石墨烯”，作為超級電容器電極材料表現(xiàn)出優(yōu)異性能，該研究成果曾發(fā)表在《科學》上。此后，團隊進一步探索了“活化”方法的普適性，也曾用來活化富勒烯C60分子。但發(fā)現(xiàn)該方法太過劇烈，破壞了C60分子的籠狀結(jié)構，無法得到周期性的晶體結(jié)構。在此次研究中，朱彥武團隊創(chuàng)造性地使用氮化鋰對富勒烯C60分子晶體進行電荷注入，并在溫和溫度下進行熱處理，最終得到大量的C60聚合物晶體以及長程有序多孔碳晶體。一個C60分子中有60個碳原子，想要以其為結(jié)構單元得到新的碳結(jié)構，就要讓相鄰分子之間形成穩(wěn)定連接，即一個C60分子中的部分碳原子與相鄰分子中距離較近的那部分碳原子形成共價鍵。“由于電子能級不同，電子會從氮化鋰轉(zhuǎn)移至C60分子以實現(xiàn)電荷注入，這些額外的電荷會改變C60分子的電子云分布，使得相鄰分子之間容易形成共價鍵——發(fā)生加成反應，兩個分子‘牽手’成功?！闭撐牡谝蛔髡摺⒅袊拼筇厝胃毖芯繂T潘飛說。論文共同第一作者、中國科大特任副研究員倪堃說，“我們對C60聚合物晶體和長程有序多孔碳晶體的形成機理進行了理論模擬。結(jié)果表明，電荷注入引起了富勒烯C60分子間的電偶極矩相互作用，降低了反應過程中相鄰C60分子之間的加成反應勢壘，使得反應更容易發(fā)生；進一步反應使得分子間連接部分轉(zhuǎn)變?yōu)閺澢倪B接結(jié)構，但在該反應過程中部分破碎的富勒烯C60分子仍保持良好的周期性排列?！?/span>值得注意的是，團隊通過基于機器學習和神經(jīng)網(wǎng)絡勢函數(shù)的結(jié)構搜索結(jié)果進一步表明，長程有序多孔碳基晶體代表了一大類從富勒烯分子晶體到石墨類碳晶體轉(zhuǎn)變過程中的亞穩(wěn)態(tài)晶體結(jié)構。朱彥武表示，“接下來，我們將系統(tǒng)地研究長程有序多孔碳基晶體的性質(zhì)，期望通過精細調(diào)節(jié)實驗參數(shù)進一步調(diào)控晶體的原子級結(jié)構特征，探索更多的性質(zhì)和應用?！?/span>
論文鏈接https://www.nature.com/articles/s41586-022-05532-0
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