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氮?dú)馐堑厍虼髿庵泻孔顬樨S富的氣體組分，其具有非常穩(wěn)定的氮氮三鍵，因而一般情況氮?dú)獗憩F(xiàn)得非常惰性。合成氨工業(yè)在高溫高壓的反應(yīng)條件下將氮?dú)夂蜌錃夥磻?yīng)轉(zhuǎn)化為NH3，而自然界中的一些微生物可以在常溫常壓下利用Fe（Mo/V）固氮酶將N2轉(zhuǎn)化為NH3，雖然人們?cè)诠痰附Y(jié)構(gòu)研究方面取得了非常大的進(jìn)展，但對(duì)于固氮酶活化氮?dú)廪D(zhuǎn)變?yōu)榘钡脑敿?xì)機(jī)制仍不清楚。

為了更好地理解反應(yīng)機(jī)理并開發(fā)出溫和條件下的合成氨催化劑，人們?cè)谶^渡金屬配合物活化N2方面做了很多工作，也發(fā)展出幾例氮?dú)膺€原轉(zhuǎn)化為氨的催化體系，而對(duì)于與固氮酶密切相關(guān)的釩金屬配合物催化體系的研究卻很少，且對(duì)催化過程中V(NxHy)中間體的研究幾乎是空白。因而研究釩的模型配合物催化氮?dú)饣罨推渲械馁|(zhì)子/電子傳遞具有重要的意義。

近日，北京師范大學(xué)胡少偉教授和崔剛龍教授課題組合作，通過理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)研究相結(jié)合的方式報(bào)道了釩金屬配合物催化氮?dú)膺€原為氨氣，并首次從氮?dú)饣罨w系分離和表征了中性酰肼配合物中間體([V]=NNH2)，通過釩的氨基配合物（[V]?NH2）還原質(zhì)子化反應(yīng)得到雙氮化合物和釋放氨氣模擬了催化循環(huán)轉(zhuǎn)化過程，結(jié)合理論計(jì)算闡明了在該催化體系中氮?dú)饪赡芙?jīng)過端位反應(yīng)途徑（distal pathway）轉(zhuǎn)化為氨氣。研究表明，帶有POCOP和芳氧基輔助配體的釩配合物作為一個(gè)獨(dú)特的系統(tǒng)可穩(wěn)定活性含氮物種(NxHy)并促進(jìn)N2-to-NH3的催化轉(zhuǎn)化，從而為理解生物固氮，特別是對(duì)于目前研究較少的鐵釩固氮酶的機(jī)理提供了更多的視角，為設(shè)計(jì)出更為高效的合成氨催化劑提供了新的思路。

圖1. 釩的雙氮配合物（左）和酰肼配合物（右）的晶體結(jié)構(gòu)

圖2. 釩的雙氮配合物分子軌道分析

圖3. 機(jī)理計(jì)算結(jié)果

相關(guān)研究結(jié)果近期被《Journal of the American Chemical Society》雜志接收發(fā)表，黃文雙（碩士研究生）和彭靈雅（博士研究生）為本文的共同第一作者，分別從事實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算的相關(guān)工作。（Vanadium-Catalyzed Dinitrogen Reduction to Ammonia via a [V]═NNH2 Intermediate. J. Am. Chem. Soc. 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c08000.）

北京師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院為該工作完成單位，該研究得到了中國(guó)國(guó)家自然科學(xué)基金，北京師范大學(xué)啟動(dòng)資金和高層次人才計(jì)劃青年項(xiàng)目基金的大力資助。