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近日，哈爾濱工業(yè)大學(xué)化工與化學(xué)學(xué)院陳冠英教授團(tuán)隊與華中科技大學(xué)陳學(xué)文教授團(tuán)隊聯(lián)合開展的單顆粒稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光研究取得重要進(jìn)展，研究成果以《通過單納米腔模式耦合實現(xiàn)亞0.5瓦每平方厘米輻照度下明亮的單納米晶上轉(zhuǎn)換》（Bright single-nanocrystal upconversion at sub 0.5 Wcm^?2 irradiance via coupling to single nanocavity mode）為題，發(fā)表在《自然·光子學(xué)》（Nature Photonics）上。該研究首次揭示稀土上轉(zhuǎn)換納米晶的光物理學(xué)和材料科學(xué)之間的聯(lián)系，為上轉(zhuǎn)換納米材料優(yōu)化設(shè)計提供新契機(jī)，有力推動了單顆粒上轉(zhuǎn)換生物傳感、單顆粒上轉(zhuǎn)換激光、上轉(zhuǎn)換超分辨生物成像等相關(guān)領(lǐng)域的發(fā)展。

高效稀土上轉(zhuǎn)換納米晶通常采用敏化劑-激活劑共摻雜策略，其中，敏化劑離子吸收激發(fā)能量，并將能量高效傳遞給激活劑離子，布局其高能激發(fā)態(tài)，實現(xiàn)反斯托克斯熒光發(fā)射。雖然，這種多步上轉(zhuǎn)換過程的效率通常比傳統(tǒng)多光子吸收高幾個數(shù)量級，但單個稀土納米顆粒的上轉(zhuǎn)換發(fā)光通常很弱，無法滿足許多應(yīng)用要求。

團(tuán)隊通過耦合到單個等離子體納米腔模式，實現(xiàn)空前明亮的單顆粒稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光，取得重要概念性進(jìn)展。原位單顆粒控制精度的研究從實驗上明確證明等離子體增強(qiáng)上轉(zhuǎn)換飽和現(xiàn)象的存在，且飽和效應(yīng)強(qiáng)烈依賴于稀土離子的摻雜濃度，并在0.45瓦每平方厘米超低激發(fā)強(qiáng)度下可實現(xiàn)在亞30納米單顆粒體系中高達(dá)2.3 × 10⁵倍的上轉(zhuǎn)換發(fā)光增強(qiáng)。

陳冠英教授和華中科技大學(xué)陳學(xué)文教授、唐建偉副教授為論文共同通訊作者。我校為共同通訊單位。華中科技大學(xué)物理學(xué)院博士研究生孟勇軍為論文第一作者，我校化工與化學(xué)學(xué)院博士研究生黃定昕為論文第二作者。我校化工與化學(xué)學(xué)院博士研究生李鳳參與相關(guān)研究工作。

該研究得到國家自然科學(xué)基金、哈工大青年科學(xué)家工作室等項目支持。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41566-022-01101-z

圖a 單顆粒上轉(zhuǎn)換納米晶與等離子體納米腔模式耦合

圖b 放置在納米腔場中的增敏劑-激活劑共摻雜納米晶體的簡化能級圖和多步上轉(zhuǎn)換過程

圖c 研究單顆粒納米晶體耦合到單模式等離子體納米腔的上轉(zhuǎn)換實驗平臺