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化學(xué)化工學(xué)院白玉罡教授課題組的相關(guān)研究成果發(fā)表在Journal of the American Chemical Society（JACS）雜志上，并被選為封面文章。

可以在細胞內(nèi)工作的金屬催化劑有著巨大的應(yīng)用潛力，而高分子仿酶催化劑是其中的一種類型。這種人工合成的金屬催化體系能擴大生物正交化學(xué)的適用范圍，可以在細胞內(nèi)完成一些天然生化過程中不存在的化學(xué)反應(yīng)。

近日，湖南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院白玉罡教授課題組報道了一種嵌膜大分子仿酶催化劑（Membrane-embedded catalyst, MEC），它不但可以穩(wěn)定在細胞膜上實現(xiàn)催化轉(zhuǎn)化，而且在活細胞體系中工作時仍然可以顯示出底物選擇性。相關(guān)成果以“A Membrane-Embedded Macromolecular Catalyst with Substrate Selectivity in Live Cells”為題，發(fā)表在《美國化學(xué)會志》（Journal of the American Chemical Society, JACS）雜志上，并被選為封面文章。

在本項工作中，白玉罡教授課題組證明了這種“嵌膜”催化系統(tǒng)所具有的切實優(yōu)勢。

他們先是證明了該高分子仿酶催化體系可以穩(wěn)定地“嵌入”到細胞膜上，在細胞膜上實現(xiàn)催化轉(zhuǎn)化；并且，該高分子仿酶催化體系具有對反應(yīng)原料（即“底物”）的選擇性。當(dāng)該催化體系在活細胞細胞膜上工作時，其底物選擇性仍可保留，這是仿酶催化劑領(lǐng)域的一大突破。

他們還證明了細胞外的底物分子可以直接在細胞膜上被“嵌膜”催化劑轉(zhuǎn)化為產(chǎn)物分子，并被遞送到細胞內(nèi)，這樣就實現(xiàn)了細胞內(nèi)外物質(zhì)的高效交換。

嵌在細胞膜上的催化劑的工作示意圖。右側(cè)的3D圖展示了該催化劑的催化特性：底物與催化劑的庫倫親和力或疏水親和力越強，催化效果越好。

為了展示“膜嵌入”式催化劑的應(yīng)用前景，該課題組還展示了利用這種催化劑實現(xiàn)功能分子的按需合成與跨膜遞送的例子。在一個例子中，“嵌膜”催化劑在膜上將陰離子修飾的前藥分子轉(zhuǎn)化為了活性藥物分子。由此，只要將催化劑“嵌入”到目標(biāo)細胞之上，本來沒有進入細胞的能力的藥物就只會在目標(biāo)細胞中生成，起到精確“制導(dǎo)”藥物的目的。

在另外一個例子中，作者們展示了一組藥效低、難進入細胞的生物活性分子。在“嵌膜”催化劑的存在下，這兩種分子直接在細胞膜上的催化劑內(nèi)部被轉(zhuǎn)化為效果更好的功能嵌合產(chǎn)物，該產(chǎn)物經(jīng)由嵌在膜上的催化劑內(nèi)部直接進入細胞內(nèi)，產(chǎn)生更好的效果。

綜上所述，該工作為催化劑設(shè)計、前藥設(shè)計、胞內(nèi)遞送等提供了新的策略與方法。由于該工作在分子設(shè)計和催化效果上的突破，被《JACS》選為封面論文。

白玉罡教授為論文主通訊作者，湖南大學(xué)為通訊單位?；瘜W(xué)化工學(xué)院碩士研究生鄧穎姣為論文第一作者，博士生吳彤在工作中也做出了重要貢獻，為論文的共同通訊作者和共同第一作者。該工作得到了國家自然科學(xué)基金項目的支持。

白玉罡教授課題組近年來還發(fā)展了基于人工金屬酶和球形核酸的胞內(nèi)催化系統(tǒng)，在抗菌高分子、抗病毒高分子的研發(fā)上也有重要突破，多項工作被國際一流學(xué)術(shù)雜志選為封面、封底文章。

白玉罡課題組在2022年見刊的其他2篇封面/封底文章，左為中國化學(xué)會旗艦刊物《CCS Chemistry》封面，右為英國皇家化學(xué)會旗艦刊物《Chemical Science》封底。

《美國化學(xué)會志》（Journal of the American Chemical Society, JACS），是美國化學(xué)學(xué)會（ACS）發(fā)行的學(xué)術(shù)期刊，也是該出版社的旗艦刊物，于1879年創(chuàng)刊至今。該期刊涉及化學(xué)領(lǐng)域的所有內(nèi)容。