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Nat. Commun.：中大雷丹妮、王成新團(tuán)隊(duì)在固態(tài)鋰金屬電池領(lǐng)域取得重要突破
來源：中山大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院 2022-12-22
導(dǎo)讀：近期，中山大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院雷丹妮副教授、王成新教授團(tuán)隊(duì)通過加入乙醇鋁納米線添加劑調(diào)控商業(yè)化有機(jī)電解液的組分，在電極表面原位生成富含氧化鋁的穩(wěn)定固態(tài)電解質(zhì)膜，從而提高電極/電解液界面相容性及穩(wěn)定性，獲得了高能量、高穩(wěn)定鋰金屬電池（Nature Communications, 2022, 13, 1297）。
高能量鋰金屬電池因鋰枝晶生長以及不可控副反應(yīng)容易發(fā)生短路甚至爆炸起火。通過電解質(zhì)工程誘導(dǎo)鋰金屬均勻沉積以及抑制副反應(yīng)，是提高鋰金屬電池安全性和循環(huán)穩(wěn)定性的有效策略。近期，中山大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院雷丹妮副教授、王成新教授團(tuán)隊(duì)通過加入乙醇鋁納米線添加劑調(diào)控商業(yè)化有機(jī)電解液的組分，在電極表面原位生成富含氧化鋁的穩(wěn)定固態(tài)電解質(zhì)膜，從而提高電極/電解液界面相容性及穩(wěn)定性，獲得了高能量、高穩(wěn)定鋰金屬電池（Nature Communications, 2022, 13, 1297）。該團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步將乙醇鋁納米線轉(zhuǎn)變成鋁酸鎂納米線，設(shè)計(jì)制備了剛?cè)岵?jì)的復(fù)合凝膠聚合物電解質(zhì)，有效抑制了鋰枝晶生長，從根本上提高了鋰金屬電池的安全性。該創(chuàng)新成果于2022年12月11日發(fā)表在國際著名學(xué)術(shù)期刊Advanced Science（https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202205108）。在傳統(tǒng)有機(jī)-無機(jī)復(fù)合凝膠聚合物電解質(zhì)中，無機(jī)填料與聚合物在結(jié)構(gòu)和性質(zhì)方面的差異性導(dǎo)致兩者的界面相容性差，增加了電池內(nèi)部界面阻抗，難以構(gòu)建均勻、快速的鋰離子傳輸通道，無法實(shí)現(xiàn)鋰離子在鋰金屬負(fù)極表面均勻沉積。更重要的是，無機(jī)填料與聚合物之間的孔隙中的電解液會(huì)與無機(jī)填料表面的懸掛基團(tuán)發(fā)生副反應(yīng)而快速消耗，使其匹配高負(fù)載正極變得極為困難。因此，改善有機(jī)聚合物與無機(jī)陶瓷之間的界面相容性對(duì)于實(shí)現(xiàn)高性能固態(tài)鋰金屬電池具有重要意義。目前已報(bào)道的提高有機(jī)-無機(jī)復(fù)合材料界面相容性的主要方法是通過化學(xué)鍵形成有效連接，其只適用于特定的化合物，無法得到廣泛應(yīng)用。因此，開發(fā)一種普適、簡單的方法提高界面相容性，對(duì)于減少鋰離子界面?zhèn)鲗?dǎo)阻抗，實(shí)現(xiàn)高性能固態(tài)鋰金屬電池是一項(xiàng)具有重要科學(xué)意義且充滿挑戰(zhàn)的工作。鑒于此，該團(tuán)隊(duì)制備了三維發(fā)光納米線膜作為內(nèi)光源，降低納米線表面的光引發(fā)劑裂解生成活性自由基的能壘，進(jìn)而使PEO單體自由基在納米線上優(yōu)先成核并鏈增長，促進(jìn)PEO緊密包覆在納米線表面，提高了有機(jī)-無機(jī)相間相容性，從而將PEO基質(zhì)均勻網(wǎng)格化（圖1）。鋰離子在網(wǎng)格化的PEO中定向傳導(dǎo)，并在鋰金屬負(fù)極表面限域成核進(jìn)而均勻沉積，獲得了無枝晶準(zhǔn)固態(tài)鋰金屬電池。該復(fù)合凝膠聚合物電解質(zhì)膜在25 ℃下展現(xiàn)出高的離子電導(dǎo)率（5.66×10?4 S cm?1）和高電壓穩(wěn)定性（5.2 V）。通過匹配高負(fù)載LiFePO4正極（12 mg cm?2）和鋰金屬負(fù)極的全電池在室溫下循環(huán)120次的容量保持率為88%，優(yōu)于目前所報(bào)道的準(zhǔn)固態(tài)鋰金屬電池（圖2）。該工作極大地推動(dòng)了固態(tài)鋰金屬電池的商業(yè)化進(jìn)程。
圖1復(fù)合凝膠聚合物電解質(zhì)膜的制備示意圖及結(jié)構(gòu)表征
圖2不同電解質(zhì)匹配LiFePO4正極的全電池長循環(huán)性能和倍率性能該論文的獨(dú)立第一作者是中山大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院博士研究生葉思陽，共同通訊作者是王成新教授及其團(tuán)隊(duì)雷丹妮副教授。中山大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院為論文唯一完成單位。該研究工作受到國家自然科學(xué)基金、廣東省自然科學(xué)基金、中山大學(xué)高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)以及中山大學(xué)測(cè)試中心的大力支持。參考資料：https://mse.sysu.edu.cn/article/2404
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