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背景介紹

電催化CO₂還原技術有望應用于將間歇性綠色電能存儲于具有高附加值的碳氫化合物中，同時減少溫室氣體濃度。在多種CO₂還原產(chǎn)物中，多碳產(chǎn)物（C₂₊）由于其高能量密度特征和在化工業(yè)的重要性而受到重點關注。當前，在熱力學上優(yōu)化*CO在活性位點上的吸附和在動力學上促進C-C偶聯(lián)決速步驟，被認為是設計高效合成多碳的催化體系的基本原則?；谶@樣的原則，CO₂電還原體系主要采用堿性電解液，這是因為堿性環(huán)境可以抑制析氫副反應，同時促進C-C偶聯(lián)反應。迄今為止，盡管在通過優(yōu)化催化劑結(jié)構(gòu)和界面性質(zhì)來促進多碳產(chǎn)物的選擇性和活性的研究方面已取得許多進展，但絕大多數(shù)堿性CO₂電還原體系仍舊面臨著低選擇性/活性，以及由碳酸鹽積累所導致低碳利用率和穩(wěn)定性欠佳等問題，這嚴重阻礙了堿性CO₂電解體系的應用前景。

最近，為了解決堿性CO₂電解體系的碳酸鹽積累問題，有學者嘗試利用酸性電解液來替代堿性電解液，從而抑制碳酸鹽的形成，或者將局域形成的碳酸鹽再生為CO₂反應物。Sargent等人在開創(chuàng)性研究展示了一個理性設計的酸性CO₂電解體系用于制備多碳產(chǎn)物，由于碳酸鹽形成受到抑制，該體系展現(xiàn)出很高的碳利用率，并維持著較好的體系穩(wěn)定性。盡管取得初步進展，由于酸性條件下競爭性析氫反應動力學十分快速，對應的多碳產(chǎn)物選擇性還比較低，在pH≤1環(huán)境下僅有48%，這遠不能達到實用標準。如何抑制酸性析氫副反應，并促進CO₂分子活化生成多碳，是發(fā)展酸性CO₂電解體系亟待解決的問題。

除了催化劑，我們意識到多碳產(chǎn)物的選擇性和活性，亦強烈依賴于電催化反應微環(huán)境，其決定了電極—電解液界面中的物種分布、傳質(zhì)行為和局域相互作用。因此，本文基于催化劑設計與微環(huán)境工程耦合的策略，合成了一種具有豐富納米孔結(jié)構(gòu)的二維銅片催化劑，通過陽離子效應和孔結(jié)構(gòu)限域效應調(diào)控局部微環(huán)境，開發(fā)了一個在強酸性環(huán)境下有效抑制析氫副反應、并高效高選擇性制備多碳產(chǎn)物的CO₂電還原催化體系。

圖文解析

圖1. 酸性介質(zhì)中電催化CO₂還原性能：(a) 0.05 M硫酸電解液中多孔銅片的CO₂還原性能；(b) 添加3 M氯化鉀的0.05 M硫酸電解液中多孔銅片的CO₂還原性能；(c) 多孔銅片含鉀離子酸性體系在不同CO₂流速下多碳分電流密度及單程碳利用率；(d) 電解穩(wěn)定性；(e) 光滑銅片的CO₂電還原催化性能；(f) 添加3 M氯化鉀的0.05 M硫酸電解液中多孔銅片和光滑銅片的多碳法拉第效率和ECSA歸一化分電流密度對比。

圖2. 陽離子效應機理研究：(a) 添加不同鉀離子濃度的酸性體系CO₂電還原催化性能；(b) 不同計算模型上的CO₂還原為CO的反應路徑能量變化；(c) 不同計算模型上的C-C偶聯(lián)反應能壘對比；(d) 不同模型上的*OCCO和Cu活性位點相互作用（Cu-C強度）的積分晶體軌道哈密爾頓分量分析（-IpCOHP）；(e) Cu-H₂O-K⁺吸附*OCCO中間體的Bader電荷分析；(f) 添加3 M不同陽離子體系的酸性CO₂電還原催化性能對比；(g) 多孔銅片和光滑銅片電極表面局域鉀離子濃度測試；(h)-(i) 基于COMSOL計算的多孔及光滑銅片的表面鉀離子濃度分布。

圖3. 孔結(jié)構(gòu)對于*CO中間體和OH^-的限域效應：(a)-(b) 多孔銅片和光滑銅片的CO₂電催化還原反應的原位紅外光譜；(c)-(d) 0.1M KOH電解液中、不同轉(zhuǎn)速下多孔銅片和光滑銅片的CV曲線，其中三個峰代表銅基催化劑不通過晶面的OH^-吸附。

總結(jié)與展望

綜上所述，我們利用催化劑設計與微環(huán)境工程耦合的策略，基于陽離子效應和孔結(jié)構(gòu)限域效應調(diào)控電催化反應界面，抑制酸性析氫副反應，促進CO₂還原為多碳過程的熱力學和動力學條件，最終開發(fā)出了一個可在強酸性（pH≤1）條件下高效電還原CO₂制備多碳產(chǎn)物的催化體系。

通訊作者介紹

黃宏文，湖南大學教授、博士生導師。2015年在浙江大學材料科學與工程學院獲工學博士學位，師從葉志鎮(zhèn)院士。期間赴美國佐治亞理工學院進行博士聯(lián)合培養(yǎng)項目，師從夏幼南教授?，F(xiàn)任湖南大學材料科學與工程學院教授，博士生導師，湖湘青年英才、湖南省優(yōu)青、湖南大學教師新人獎獲得者。目前主要從事高效能源金屬電催化劑的研究。至今已發(fā)表SCI學術論文72篇，其中包括在J. Am. Chem. Soc.（3篇）、Nat. Commun.（1篇）、Angew. Chem. Int. Ed.（2篇）、Adv. Mater.（1篇）、Energy Environ. Sci.（2篇）、Nano Lett.（4篇）、Adv. Energy Mater.（3篇）、Adv. Funct. Mater.（3篇）、ACS Nano（1篇）等學術期刊發(fā)表一作/通訊論文50篇（IF>10論文32篇）；已授權(quán)國家發(fā)明專利8項；主持國家重點研發(fā)計劃青年科學家項目、國家自然科學基金聯(lián)合基金、湖湘青年英才、湖南省優(yōu)青等研究項目10項；擔任納米領域重要期刊Nano Research, Chinese Chemical Letters的青年編委；擔任國家自然科學基金評審專家以及Nature、Nature Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.等頂級期刊的審稿人。

文獻來源：

Zesong Ma, Zhilong Yang, Wenchuan Lai*, Qiyou Wang, Yan Qiao, Haolan Tao, Cheng Lian, Min Liu, Chao Ma, Anlian Pan, Hongwen Huang*. CO₂ electroreduction to multicarbon products in strongly acidic electrolyte via synergistically modulating the local microenvironment. Nature Communications, 2022, 13:7596, DOI: 10.1038/s41467-022-35415-x.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-35415-x