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Nat. Commun.：湖南大學(xué)吳英鵬課題組在液態(tài)金屬電催化系統(tǒng)領(lǐng)域取得新進(jìn)展
來(lái)源：湖南大學(xué) 2022-12-20
導(dǎo)讀：近日，湖南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院吳英鵬教授課題組開(kāi)發(fā)出一種在液態(tài)金屬中由電流體動(dòng)力學(xué)調(diào)控的納米催化劑制備方法，并以此構(gòu)建了基于液態(tài)金屬負(fù)載的自修復(fù)電催化系統(tǒng)。該成果以“A self-healing electrocatalytic system via electrohydrodynamics induced evolution in liquid metal”為題發(fā)表在國(guó)際期刊《Nature Communications》上。
電催化作為一種清潔能源的低碳轉(zhuǎn)化技術(shù)，通過(guò)將可再生電能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能，可實(shí)現(xiàn)綠色、高效的化學(xué)品合成。電催化的核心是電極/電催化的設(shè)計(jì)，傳統(tǒng)的催化劑負(fù)載于固態(tài)導(dǎo)電基底上，以此來(lái)實(shí)現(xiàn)電荷傳遞及催化轉(zhuǎn)化。而在長(zhǎng)時(shí)間的使用過(guò)程中，電極失活不可避免，因此開(kāi)發(fā)可自修復(fù)型電極具有重要意義。該團(tuán)隊(duì)通過(guò)以液態(tài)金屬為分散劑，利用電場(chǎng)誘導(dǎo)納米催化劑發(fā)生可控演化，制備了新型鉍劑液態(tài)金屬電極，并展示了其在電催化二氧化碳還原領(lǐng)域應(yīng)用。當(dāng)鉍催化劑因長(zhǎng)時(shí)間工作而發(fā)生失活時(shí)，通過(guò)原位電化學(xué)重構(gòu)手段實(shí)現(xiàn)了催化劑失活后的自修復(fù)過(guò)程。
液態(tài)金屬自修復(fù)電極的結(jié)構(gòu)表征及自修復(fù)研究發(fā)現(xiàn)將氧化鉍前驅(qū)體通過(guò)可控氧化策略分散在液態(tài)金屬中時(shí)，在電場(chǎng)作用下，氧化鉍形成高分散的單原子態(tài)，并最終在液態(tài)金屬內(nèi)發(fā)生原子重排和電化學(xué)偏析。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，液態(tài)金屬的表面能與金屬鉍的成核有重要聯(lián)系，電場(chǎng)可以對(duì)其實(shí)現(xiàn)精確調(diào)控。作者研究了不同電位模式施加時(shí)，析出鉍納米催化劑結(jié)構(gòu)、形貌的轉(zhuǎn)變。同時(shí)將演化完成的液態(tài)金屬系統(tǒng)集成于3D打印的電解槽中，展示了電催化二氧化碳還原的應(yīng)用。當(dāng)該電極在長(zhǎng)時(shí)間工作后，晶體鉍催化劑中出現(xiàn)了碳酸氧鉍物相結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致催化劑失活。在傳統(tǒng)基底負(fù)載的催化電極上，由相變引發(fā)的失活通常較難解決。而作者通過(guò)將催化劑重新引入液態(tài)金屬體相內(nèi)，并通過(guò)負(fù)電位再生，實(shí)現(xiàn)了催化劑的原位修復(fù)過(guò)程。該工作開(kāi)發(fā)了電化學(xué)可控制備納米催化劑的方法，克服了傳統(tǒng)電催化/電合成電極在失活后難以修復(fù)的問(wèn)題，同時(shí)也為新型的液態(tài)金屬電催化電極提供良好指導(dǎo)。吳英鵬教授為論文通訊作者，湖南大學(xué)為通訊單位。博士研究生侯屹峰為文章第一作者。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金和湖南大學(xué)科研啟動(dòng)經(jīng)費(fèi)等項(xiàng)目的支持。參考資料：https://news.hnu.edu.cn/info/1102/33507.htm
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