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手性在自然界中無處不在。界面所具有的非中心對稱性為分子在界面的聚集和組裝過程產(chǎn)生對稱性破缺創(chuàng)造了先天條件，因此相比于體相，研究界面手性傳遞、自組裝手性動力學(xué)對于理解手性起源、探尋生命起源、制備手性材料具有重要意義。 

界面手性超分子自組裝是近年來備受矚目的研究領(lǐng)域之一。它不僅與手性生命系統(tǒng)密切相關(guān)，也是構(gòu)建大型功能性手性材料的重要方法。超分子手性不僅與分子的手性相關(guān)，也取決于分子的空間排列。研究超分子手性形成機(jī)制中一個重要而困難的科學(xué)問題是原位研究界面分子手性如何被傳遞到超分子水平。迄今這一問題尚未有明確的答案。非線性光學(xué)方法相比較于其他研究手段具有原位、界面和手性研究的敏感性，為闡釋手性物質(zhì)結(jié)構(gòu)與其特性之間的關(guān)系提供了重要技術(shù)和方法。 

近年來，在國家自然科學(xué)基金委、北京市自然科學(xué)基金委和中國科學(xué)院相關(guān)研究項目的支持下，化學(xué)所分子反應(yīng)動力學(xué)實驗室張貞課題組在界面超分子自組裝單層膜的結(jié)構(gòu)手性、手性調(diào)控( J. Phys. Chem. B. 2020, 124, 8179-8187)、界面生物膜磷脂分子由手性碳原子傳遞至宏觀結(jié)構(gòu)手性的分子機(jī)理（J. Chem. Phys. 2022, 156, 094704）以及界面手性分子誘導(dǎo)非手性分子組裝動力學(xué)及其手性組裝分子機(jī)理(J. Phys. Chem. Lett. 2022, 13, 3523-3528)方面取得系列研究成果。在這些研究基礎(chǔ)上，最近，科研人員使用自行研制的非線性光譜及成像儀器并結(jié)合分子動力學(xué)模擬從分子水平進(jìn)一步探索了界面超分子手性構(gòu)筑過程中手性從分子手性中心到超分子尺度的手性傳遞機(jī)制，建立了非線性光譜定量研究界面超分子長程手性傳遞的方法(Nature Communications. 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-35548-z )。 

本工作中，研究人員通過手性和頻振動光譜(chiral SFG)結(jié)合分子動力學(xué)(MD)模擬研究了兩親分子_L-_/D-GAn (N, N’-bis (octadecyl)-_L-_/D-(anthracene-9-carboxamide)-glutamic diamide)單分子膜界面，原位探究在構(gòu)筑超分子單層的過程中，手性信息是如何在分子各基團(tuán)間傳遞，并計算出分子各基團(tuán)的取向信息以及組裝形成的氫鍵數(shù)目。研究發(fā)現(xiàn)位于谷氨酸單元的手性中心通過分子間氫鍵誘導(dǎo)與之相連的酰胺基團(tuán)發(fā)生輕微扭曲，將手性傳遞到酰胺基團(tuán)、蒽環(huán)和疏水烷基鏈上。研究結(jié)果表明手性中心的手性信息可以通過分子間弱的非共價相互作用傳遞到400-500 nm距離內(nèi)的數(shù)百個分子中。該研究對于理解分子本征手性和超分子手性之間的關(guān)系具有重要意義。 

圖. 原位探索界面處的長程手性傳遞機(jī)制 

相關(guān)研究成果于2022年12月14日在線發(fā)表于《自然-通訊》(Nature Communications)期刊上。該工作的通訊作者為張貞研究員，第一作者為博士后張悅凝。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-35548-z

參考資料：http://www.iccas.ac.cn/xwzx/kyjz/202212/t20221216_6585303.html