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Angew：海南大學(xué)鄧意達團隊Mo調(diào)控非晶態(tài)鎳硫硒一體式電極用于大電流密度中性電解水制氫
來源：海南大學(xué) 2022-12-13
導(dǎo)讀：近日，海南大學(xué)鄧意達教授團隊在Mo調(diào)控非晶態(tài)鎳硫硒一體式電極用于大電流密度中性電解水制氫中取得研究進展。
電解水制氫具有可再生能源適配性強、氣體純度高、能耗低等優(yōu)勢，是耦合可再生能源、解決間歇式電力消納難題的重要途徑，對于保障我國能源安全、實現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)具有重要意義。傳統(tǒng)酸性或堿性電解水制氫技術(shù)往往會造成催化劑穩(wěn)定性下降、設(shè)備易腐蝕等問題。與此相比，中性電解水制取綠氫具有成本低、環(huán)境友好、壽命長等優(yōu)勢，受到人們廣泛關(guān)注。然而，由于中性電解液電導(dǎo)率低導(dǎo)致催化劑的析氧（OER）和析氫（HER）反應(yīng)熱力學(xué)和動力學(xué)緩慢，從而使電解水過電位較高，導(dǎo)致制氫成本升高。為解決上述難題，海南大學(xué)鄧意達教授、鄭學(xué)榮教授、王楊副教授團隊以高導(dǎo)電性泡沫鎳為集流體，設(shè)計開發(fā)了一種具有超薄非晶結(jié)構(gòu)的鎳硫硒一體式電極，并在此基礎(chǔ)上進一步通過鉬原子摻雜來定向調(diào)控了金屬鎳位點的電子結(jié)構(gòu)，一體式電極在中性電解液中10 mA cm?2高電流密度下的HER和OER過電位僅分別為48 mV和238 mV，全解水電壓為1.52 V，而在1,000 mA cm?2 的高電流密度下其HER和OER過電位僅分別為209mV和514 mV，全解水電壓為1.98 V，并且在穩(wěn)定運行300 h后其全解水性能幾乎沒有明顯衰減。實驗與理論計算結(jié)果表明，本項工作開發(fā)的鉬摻雜鎳硫硒非晶結(jié)構(gòu)一體式電極在中性電解液中優(yōu)異的析氫、析氧雙功能活性和全解水性能主要歸因于：① 一體式電極結(jié)構(gòu)和超薄納米片陣列結(jié)構(gòu)為在中性電解液中開展電解水過程提供了良好的電導(dǎo)特性，提高了催化劑活性位點與電解液的有效接觸比例，提升了催化過程中的電子、活性分子等質(zhì)荷傳輸動力學(xué)；② 鉬原子的引入可以有效增加非晶結(jié)構(gòu)鎳硫硒材料中金屬鎳位點的局域電子態(tài)密度，定向調(diào)控材料的帶隙結(jié)構(gòu)，降低了催化過程的決速步能壘，提升了催化位點的本征活性。因此，本項工作中一體式電極的合理設(shè)計與構(gòu)筑為其在中性電解液中開展析氫、析氧反應(yīng)提供了良好的熱力學(xué)和動力學(xué)條件，進而提升了材料的全解水性能，為設(shè)計開發(fā)可滿足工業(yè)化需求的中性電解水制氫催化劑提供一種可行思路。本項工作以海南大學(xué)王楊副教授為第一作者，鄧意達教授、鄭學(xué)榮教授為共同通訊作者，海南大學(xué)為第一通訊單位發(fā)表在Angew.Chem.Int.Ed., https://doi.org/10.1002/anie.202215256.參考資料：https://ha.hainanu.edu.cn/vnew/info/1005/36298.htm
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