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JACS：安徽大學(xué)與湘潭大學(xué)合作在團(tuán)簇精確自組裝領(lǐng)域取得新進(jìn)展
來(lái)源：安徽大學(xué) 2022-12-13
導(dǎo)讀：近日，安徽大學(xué)先進(jìn)材料原子工程研究中心朱滿洲/康熙研究團(tuán)隊(duì)與湘潭大學(xué)裴勇教授展開合作，實(shí)現(xiàn)了團(tuán)簇在超晶格中的多層次三重螺旋自組裝。相關(guān)研究成果以“Triple-Helical Self-Assembly of Atomically Precise Nanoclusters”為題在化學(xué)領(lǐng)域國(guó)際頂級(jí)期刊《Journal of the American Chemical Society》上在線發(fā)表（DOI：10.1021/jacs.2c11341）。
“螺旋”是自然界中最普遍的形貌之一，在大到星系運(yùn)動(dòng)軌跡、小到生命遺傳物質(zhì)中均廣泛發(fā)現(xiàn)。盡管螺旋結(jié)構(gòu)廣泛存在于自然界中，但是通過(guò)化學(xué)手段構(gòu)筑具有精確結(jié)構(gòu)的螺旋陣列仍是一項(xiàng)極具挑戰(zhàn)性的工作。原子級(jí)別精確的螺旋組裝結(jié)構(gòu)可以確切了解結(jié)構(gòu)單元間相互作用以及組裝模式，對(duì)日后構(gòu)建更多結(jié)構(gòu)各異、功能迥別的螺旋結(jié)構(gòu)具有指導(dǎo)意義。目前已有相關(guān)螺旋組裝工作是利用生物分子形成“金屬離子-DNA堿基對(duì)”，以堿基互補(bǔ)配對(duì)方式形成螺旋結(jié)構(gòu)，或是利用柔性長(zhǎng)鏈有機(jī)配體形成主客體結(jié)構(gòu)單元構(gòu)建不連續(xù)的螺旋結(jié)構(gòu)。然而，但如果拋開這些復(fù)雜配體的話，從頭設(shè)計(jì)合成原子精確的螺旋結(jié)構(gòu)仍難以實(shí)現(xiàn)。
圖1. Au6Cu6(4-MeOBT)12納米團(tuán)簇的多層次三重螺旋自組裝。由于金屬納米團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)精確性以及表面環(huán)境復(fù)雜性，這些超小納米粒子有望形成具有獨(dú)特結(jié)構(gòu)與性能的組裝體，特別是螺旋結(jié)構(gòu)。在此工作中，研究人員以全硫醇保護(hù)的Au6Cu6(4-MeOBT)12納米團(tuán)簇為例，揭示了該團(tuán)簇利用自身結(jié)構(gòu)的扭轉(zhuǎn)以及豐富的分子間相互作用在超晶格中形成的多層次三重螺旋自組裝結(jié)構(gòu)，并全面闡述了Au6Cu6(4-MeOBT)12納米團(tuán)簇三螺旋組裝體的形成機(jī)理以及性質(zhì)表現(xiàn)。研究發(fā)現(xiàn)相對(duì)于單體，三螺旋組裝體具有寬化并紅移的紫外吸收波長(zhǎng)、增強(qiáng)的拉曼信號(hào)以及更長(zhǎng)的激發(fā)態(tài)壽命，這些結(jié)果均表明兩者間顯著不同的電子結(jié)構(gòu)。這些發(fā)現(xiàn)為深入理解原子精確的金屬納米團(tuán)簇在超分子水平上形成復(fù)雜分層結(jié)構(gòu)提供了一些見解，對(duì)利用納米結(jié)構(gòu)單體通過(guò)自組裝設(shè)計(jì)和創(chuàng)建精確的螺旋結(jié)構(gòu)具有借鑒意義。安徽大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院2020級(jí)博士研究生李浩、湘潭大學(xué)化院教師汪璞以及安徽大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院2019級(jí)碩士研究生朱晨為論文共同第一作者，安徽大學(xué)朱滿洲教授、康熙教授和湘潭大學(xué)裴勇教授為共同通訊作者，安徽大學(xué)為第一通訊單位。參考資料：http://www.ahu.edu.cn/2022/1212/c15059a298887/page.htm
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