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分子傳輸機(jī)制的研究一直是單分子科學(xué)領(lǐng)域的核心科學(xué)問(wèn)題之一。從單個(gè)分子的角度出發(fā)，這些研究也能更好地理解電荷在分子內(nèi)或相鄰分子間的傳輸作用機(jī)制，這將為有機(jī)電子學(xué)發(fā)展提供理論基礎(chǔ)。單分子結(jié)（SMJ）技術(shù)為研究單個(gè)分子或分子間電荷傳輸提供了有用的工具，是人類檢測(cè)極限的挑戰(zhàn)。同時(shí)，它可以提供分子傳輸過(guò)程的豐富細(xì)節(jié)，也可以揭示單個(gè)分子或分子間電荷傳輸?shù)谋菊饕?guī)律。通過(guò)有效的分子設(shè)計(jì)，SMJ技術(shù)將對(duì)其軌道分布和能帶進(jìn)行調(diào)控，以期實(shí)現(xiàn)豐富的功能，這將為分子輸運(yùn)機(jī)制的研究以及構(gòu)筑新奇的納米器件提供新的思路。

北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院郭雪峰教授課題組與合作者研究了分子間電荷的輸運(yùn)機(jī)制與軌道分布對(duì)分子間相互作用的影響。限域超分子組裝有利于具有明確分子幾何形狀和分離距離的穩(wěn)定二聚體的形成，這使得可靠的二聚體制備并進(jìn)行單分子電學(xué)測(cè)量成為可能，為理解分子間電荷傳輸機(jī)制提供了良好的平臺(tái)。作者以石墨烯基穩(wěn)定分子結(jié)作為精密電學(xué)測(cè)量平臺(tái)，通過(guò)超分子的主客體相互作用，構(gòu)建了系列二聚體單分子結(jié)（圖1）?；跍囟纫蕾囆缘臏y(cè)量，從電荷狀態(tài)和能級(jí)分布兩方面探索了二聚體在納米尺度約束下的分子間電荷傳輸機(jī)制。理論結(jié)果表明，分子工程設(shè)計(jì)為調(diào)節(jié)分子能級(jí)排布提供了有效手段，為探索分子特性對(duì)二聚體分子間電荷輸運(yùn)特性的影響提供了基礎(chǔ)。該研究工作于2022年9月13日以“Vibration-Assisted Charge Transport through Positively Charged Dimer Junctions”為題，發(fā)表于Angewandte Chemie International Edition上，并入選為熱點(diǎn)論文（Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202210939）。

圖1. 超分子二聚體單分子結(jié)及其電子輸運(yùn)特征

最近，郭雪峰課題組還研究了分子的能帶工程對(duì)單分子水平的電荷輸運(yùn)機(jī)制的調(diào)控作用（圖2）。作者基于背靠背的偶極分子構(gòu)造的PNP型單分子結(jié)來(lái)模擬宏觀PNP結(jié)的能帶結(jié)構(gòu)，在低溫下實(shí)現(xiàn)了雙向整流特性，這與宏觀系統(tǒng)的特性一致。該研究同時(shí)發(fā)現(xiàn)單分子PNP結(jié)構(gòu)中的內(nèi)部偶極矩可以有效地降低輸運(yùn)勢(shì)壘以及從熱離子發(fā)射機(jī)制到隧穿機(jī)制的轉(zhuǎn)變溫度。因此，單分子器件可以作為研究PNP分子電荷輸運(yùn)特性的有效工具。單分子PNP結(jié)通過(guò)控制分子內(nèi)部電荷分布，可以在一定程度上克服傳統(tǒng)半導(dǎo)體小型化的重要瓶頸，如短溝道效應(yīng)和漏極導(dǎo)致勢(shì)壘降低效應(yīng)等，是擴(kuò)展摩爾定律以及進(jìn)一步推進(jìn)分子電子學(xué)發(fā)展的一個(gè)關(guān)鍵。該研究工作于2022年10月24日以“Dipole-Modulated Charge Transport through PNP-Type Single-Molecule Junctions”為題，以封面文章形式發(fā)表于Journal of the American Chemical Society上（J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 20797）。

圖2. PNP型單分子異質(zhì)結(jié)示意圖

此外，郭雪峰課題組還研究了非共價(jià)鍵作用，特別是π-π堆疊相互作用對(duì)分子之間的電荷傳輸?shù)目刂疲▓D3）。傳統(tǒng)上，兩個(gè)相同的單體串聯(lián)在一起的電導(dǎo)比單個(gè)導(dǎo)體的電導(dǎo)低。但是，作者利用STM-BJ技術(shù)在以蒽嵌蒽為中心的一組量子干涉類對(duì)照分子中觀察到了反常的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象。從機(jī)制上講，這種非經(jīng)典的行為是π體系單體堆疊在室溫下量子干涉作用的結(jié)果。當(dāng)電子進(jìn)入與流出的位點(diǎn)不同，形成的二聚體的量子干涉效應(yīng)可以在“相長(zhǎng)”和“相消”之間發(fā)生逆轉(zhuǎn)，即與單體相比，二聚體的上述增強(qiáng)電導(dǎo)可以通過(guò)改變蒽核與電極的連通性來(lái)控制。該研究工作于2022年8月5日以“Quantum interference-controlled conductance enhancement in stacked graphene-like dimers”為題，以封面文章形式發(fā)表在Journal of the American Chemical Society上（J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 15689）。

圖3. 非共價(jià)作用調(diào)控的量子干涉現(xiàn)象示意圖

上述三個(gè)工作的器件制備和表征分別由北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院合作培養(yǎng)的南開(kāi)大學(xué)博士研究生祝欣、北京大學(xué)博士研究生李明瑤、南開(kāi)大學(xué)傅煥儼和南開(kāi)大學(xué)博士研究生李佩慧完成，分子合成分別由浙江大學(xué)陳洪亮教授、上海有機(jī)化學(xué)研究所程杰博士和英國(guó)蘭卡斯特大學(xué)博士研究生Bader Alharbi完成，理論模擬主要由南開(kāi)大學(xué)博士研究生汪博宇、華中科技大學(xué)碩士研究生熊婉和英國(guó)蘭卡斯特大學(xué)博士后侯嵩軍完成。郭雪峰、南開(kāi)大學(xué)賈傳成教授、陳洪亮、華中科技大學(xué)呂京濤教授、上海有機(jī)所高希珂研究員、英國(guó)蘭卡斯特大學(xué)Colin J. Lambert院士、廈門大學(xué)洪文晶教授、瑞士伯爾尼大學(xué)Shi-Xia Liu教授為共同通訊作者。研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委、科技部和北京分子科學(xué)國(guó)家研究中心的聯(lián)合資助。