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Adv. Mater.：廈大王野團隊光催化甲醇直接偶聯(lián)制乙二醇新進展
來源：廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院 2022-12-02
導(dǎo)讀：近日，廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院王野教授團隊在光催化甲醇制乙二醇方面取得新進展，相關(guān)研究成果以“Precisely Constructed Metal Sulfides with Localized Single-Atom Rhodium for Photocatalytic C?H Activation and Direct Methanol Coupling to Ethylene Glycol”為題近期在線發(fā)表于國際期刊Advanced Materials (DOI: 10.1002/adma.202205782)。
含官能團分子中惰性C?H鍵的選擇性活化與C?C偶聯(lián)一直是化學(xué)研究領(lǐng)域的熱點與難點。甲醇（CH3OH）作為來源豐富的基礎(chǔ)化工原料，通過光催化C?H鍵選擇性活化和C?C偶聯(lián)可制得乙二醇并聯(lián)產(chǎn)氫氣（2CH3OH → HOCH2CH2OH + H2），有望開辟乙二醇綠色合成的新路線。然而，已報道的光催化劑體系上光捕獲、電荷載流子分離和表面反應(yīng)等過程的效率仍不盡理想，導(dǎo)致光催化甲醇直接偶聯(lián)制乙二醇的反應(yīng)速率較實際應(yīng)用的需求尚存顯著差距。本工作通過精準(zhǔn)構(gòu)筑具有交替內(nèi)建電場的六方/立方相堆疊組成的Zn1-xCdxS異質(zhì)結(jié)，促進了光生電子和空穴的分離和分別遷移到立方相和六方相；在此基礎(chǔ)上，將單原子Rh選擇性負(fù)載于六方相，通過Rh與甲醇C?H鍵的相互作用，促進了甲醇分子的吸附和活化，從而實現(xiàn)了高效光催化甲醇偶聯(lián)制乙二醇。該催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化甲醇制乙二醇性能以及穩(wěn)定性，獲得了34 mmol gcat.-1 h-1的高乙二醇生成速率，60小時反應(yīng)后的乙二醇收率可達(dá)37%，遠(yuǎn)優(yōu)于此前報道的其他催化劑。該工作有望推動光催化甲醇制乙二醇過程的規(guī)模化應(yīng)用，并為基于半導(dǎo)體材料的大宗有機化學(xué)品光催化綠色合成開辟新路線。本工作是在王野教授和謝順吉教授共同指導(dǎo)下完成。實驗部分主要由我院聯(lián)合培養(yǎng)2021屆博士畢業(yè)生王力梅（現(xiàn)為清華大學(xué)博士后）、2022屆博士畢業(yè)生張福勇（共同第一作者，現(xiàn)為河南工業(yè)大學(xué)講師）、2021屆博士畢業(yè)生胡景庭（共同第一作者，現(xiàn)為中科院大連化物所博士后）完成，理論計算部分由孫宇副教授（共同第一作者，西安電子科技大學(xué)）完成。廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院2021屆博士畢業(yè)生汪永科、2018級博士生馮俊、2020級博士生李玉冰、2022屆碩士畢業(yè)生王根源、2021級博士生張彪為本工作提供了幫助。我院張慶紅教授、燕山大學(xué)王海燕教授和胡文濤教授為本工作提供了部分指導(dǎo)，殼牌公司Baira Donoeva、Joost Smits和Alexander Van der Made等參與了本工作的討論。研究工作得到國家自然科學(xué)基金項目（22121001、91945301、21972115、22022201）和殼牌公司的支持。王野教授和謝順吉教授團隊長期致力于C1分子的可控催化研究，近年在光催化C?H鍵選擇性活化與C?C鍵精準(zhǔn)偶聯(lián)的基礎(chǔ)研究和應(yīng)用技術(shù)開發(fā)方面取得了一系列重要進展 (Adv. Mater. 2022, 10.1002/adma.202205782; Energy Environ. Sci. 2021, 14, 37; Nat. Commun. 2018, 9, 1181)。參考資料：https://chem.xmu.edu.cn/info/1274/17144.htm
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