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Nat. Commun.： 暨大在非金屬等離激元催化取得重要成果
來源：暨南大學(xué) 2022-11-25
導(dǎo)讀：近日，暨南大學(xué)納米光子學(xué)研究院李寶軍教授、婁在祝教授等與光子技術(shù)研究院郭團(tuán)教授合作在Nature Communications 發(fā)表非金屬等離激元催化重要成果。
表面等離激元作為一種高密度、強(qiáng)局域、高效率光電調(diào)控手段，在能源、海洋、生物、環(huán)境、醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用潛力。傳統(tǒng)的表面等離激元主要基于金屬材料實(shí)現(xiàn)，如金、銀等，價格較高，在一定程度上制約了其大規(guī)模應(yīng)用。近些年，研究人員發(fā)現(xiàn)高載流子濃度半導(dǎo)體等非金屬材料同樣具有很好的等離激元激發(fā)能力，因其豐富的材料儲量，使得非金屬等離激元成為國際學(xué)者關(guān)注的熱點(diǎn)。非金屬等離激元材料不僅擁有半導(dǎo)體和類金屬的雙重能帶結(jié)構(gòu)，而且可同時實(shí)現(xiàn)覆蓋“紫外-可見-近紅外”的全波段光譜吸收，是理想的太陽能轉(zhuǎn)化材料，在未來綠色能源領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用前景。作為其中的重要應(yīng)用之一，在綠色催化領(lǐng)域，清晰闡明非金屬等離激元材料的催化工作機(jī)理，特別是厘清熱載流子和光熱效應(yīng)的協(xié)同催化機(jī)制，對提升非金屬等離激元材料的催化效率和實(shí)現(xiàn)規(guī)模化工程應(yīng)用，具有十分重要的意義。為解決這一難題，納米光子學(xué)研究院李寶軍教授、婁在祝教授等與光子技術(shù)研究院郭團(tuán)教授聯(lián)合攻關(guān)，設(shè)計研制了一種基于“三氧化鎢+還原氧化石墨烯”的非金屬等離激元復(fù)合材料，將等離激元效應(yīng)提升10%。在此基礎(chǔ)上，他們進(jìn)一步通過紫外光激發(fā)三氧化鎢的半導(dǎo)體能帶，獲得了對復(fù)合材料的載流子濃度和等離激元效應(yīng)的高效調(diào)控，通過紫外-可見-近紅外波段照射實(shí)現(xiàn)了異丙醇脫水生成100%丙烯的高效轉(zhuǎn)化，這一方案有望為生物醇的高效烯烴轉(zhuǎn)化提供技術(shù)支持。此外，他們還深入探究了非金屬等離激元效應(yīng)產(chǎn)生的熱載流子與光熱效應(yīng)對催化反應(yīng)的協(xié)同貢獻(xiàn)，排除了熱效應(yīng)對催化勢壘的影響，獲得了全光激發(fā)條件下復(fù)合材料催化異丙醇脫水的反應(yīng)活化能，證明了“紫外-可見-近紅外”波段光協(xié)同照射復(fù)合材料可大大降低異丙醇脫水反應(yīng)活化能（低至0.37 eV，遠(yuǎn)低于純熱催化的1.0 eV），提升丙烯產(chǎn)率180倍（相對于熱催化）。該研究從理論和實(shí)驗兩方面同時證明了非金屬等離激元熱載流子在增強(qiáng)催化反應(yīng)中起決定性作用。相關(guān)研究成果以“Full-spectrum nonmetallic plasmonic carriers for efficient isopropanol dehydration”為題發(fā)表在Nature Communications（影響因子17.69）。盧長海博士后和游道通副教授為論文的共同第一作者，婁在祝教授和郭團(tuán)教授為論文共同通訊作者。本項工作得到了國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項目（批準(zhǔn)號：62035006）、面上項目（批準(zhǔn)號：22175076）等資助。
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