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TiO₂-C₃N₄光催化甲烷和雙氧水制含氧化合物反應體系中氧氣提高雙氧水利用率和TiO₂晶面控制催化選擇性的示意圖

隨著頁巖氣和可燃冰的開發(fā)和“雙碳目標”的提出，甲烷作為碳資源的可能性越來越大，但將甲烷高活性和高選擇性轉(zhuǎn)化為高值化學品是多相催化中的長期挑戰(zhàn)。近期，光催化表現(xiàn)出巨大的潛力。雙氧水是光催化甲烷液相氧化制高值化學品常用的氧化劑，其與光生電子反應生成羥基自由基或過氧化氫自由基是有效的活化方式，但同時存在其與光生空穴反應生成水和氧氣的副反應，極大降低了雙氧水的利用效率。本工作觀察到適量氧氣的加入普適性地將氧化物半導體光催化甲烷和雙氧水反應體系中雙氧水的利用率提高1.30–1.78倍，從而將甲烷轉(zhuǎn)化率提高1.4–2.0倍。其原因是O₂吸附在氧化物表面，從而抑制雙氧水在氧化物表面的吸附以及后續(xù)的與光生空穴反應生成水和氧氣的副反應。同時在優(yōu)先暴露不同晶面TiO₂-C₃N₄復合光催化劑催化甲烷+雙氧水+氧氣反應體系中，觀察到TiO₂晶面控制地光催化活性和選擇性，結(jié)合理論計算，發(fā)現(xiàn)產(chǎn)物在TiO₂不同晶面的脫附能是不同催化選擇性的原因。初級產(chǎn)物CH₃OOH在TiO₂{101}表面吸附非常弱，因此CH₃OOH是TiO₂{101}-C₃N₄復合光催化劑的唯一液相產(chǎn)物；吸附在TiO₂{100}和TiO₂{001}表面的CH₃OOH進一步反應生成CH₃OH，CH₃OH 在TiO₂{100}表面吸附較弱，因此CH₃OH是TiO₂{100}-C₃N₄復合光催化劑的主要液相產(chǎn)物；CH₃OH在TiO₂{001}表面強吸附并解離生成CH₃O，CH₃O進一步光催化氧化生成HCOOH，因此HCOOH是TiO₂{001}-C₃N₄復合光催化劑的主要液相產(chǎn)物。由于自發(fā)的TiO₂{100}納米晶光生載流子體相-表面分離、高效的TiO₂{001}-C₃N₄界面光生載流子分離、合適的CH₄-TiO₂{001}界面能級結(jié)構(gòu)，TiO₂{001}-C₃N₄復合光催化劑表現(xiàn)出高效的氧氣促進光催化甲烷和雙氧水反應制含氧化合物的雙氧水利用率和甲烷轉(zhuǎn)化效率：氧氣的加入將雙氧水利用率從53.4%提高到93.3%，甲烷轉(zhuǎn)化速率從358.5提高到696.3 μ_mol g_catalyst^-1 h^-1, 甲酸選擇性從56.4%提高到69.8%，甲酸收率從202.2提高到486 μmol g_catalyst^-1 h^-1。

值得指出的是，該光催化反應體系研究中觀察到的TiO₂{001}納米晶強吸附甲醇行為和高光催化反應效率與黃偉新教授課題組TiO₂單晶和納米晶模型催化劑研究結(jié)果（J. Am. Chem. Soc. 135 (2013) 5212; Angew. Chem. Int. Ed. 55 (2016) 623/60 (2021) 6160; J. Phys. Chem. 123 (2019) 31073/121 (2017) 9991; ACS Catal. 12 (2022) 6457）相一致，系統(tǒng)表明了表面能帶彎曲、界面能級結(jié)構(gòu)、表面吸附、產(chǎn)物脫附等催化劑表面過程在光催化反應中的重要作用，揭示了光催化劑表面結(jié)構(gòu)調(diào)控能夠顯著優(yōu)化其光催化反應性能。這些系列結(jié)果充分證實了黃偉新教授提出的“從單晶到納米晶模型催化體系”概念的科學性和有效性（Acc. Chem. Res. 49 (2016) 520; Surf. Sci. Rep. 74 (2019) 100471）。

文章第一作者是中國科學技術(shù)大學博士后孫瀟，共同第一作者是中國科學技術(shù)大學畢業(yè)博士生陳玄燁。該項研究得到了國家自然科學基金委員會、中國科學院、教育部和中國科學技術(shù)大學等的支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-34563-4

參考資料：https://scms.ustc.edu.cn/2022/1121/c2405a581743/pagem.htm