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熱活化延遲熒光（TADF）和磷光材料因其具有理論上高的外量子效率（EQE）而被認(rèn)為是下一代藍(lán)光有機(jī)發(fā)光二極管(OLEDs)的核心材料。在TADF的發(fā)光機(jī)制中，有機(jī)分子吸收環(huán)境熱量使得三線態(tài)（T₁）激子通過(guò)反系間竄越（RISC）的過(guò)程躍遷到單線態(tài)（S₁），從而輻射發(fā)光。當(dāng)T₁與S₁之間的能級(jí)差（ΔE_ST）小于0.2 eV的時(shí)候，RISC過(guò)程可以有效發(fā)生。目前都是利用空間分離和扭曲電子給受體（D-A）策略來(lái)實(shí)現(xiàn)較小的ΔE_ST，T₁與T_n （n > 1）之間的強(qiáng)振動(dòng)耦合以及單線態(tài)和三線態(tài)之間的自旋-軌道耦合同樣也是必不可少的。D-A型藍(lán)光TADF材料雖然已經(jīng)被大力發(fā)展，但是由于其較寬的發(fā)射光譜而不適合用來(lái)制備商業(yè)化的頂部發(fā)光OLEDs。近年來(lái)發(fā)展的硼氮多重共振（MR）型TADF材料雖然具有窄帶發(fā)射特征，但是高能三線態(tài)的激子壽命較長(zhǎng)因而器件的穩(wěn)定性較差。

本文中，作者報(bào)道了一類硼氮MR-TADF發(fā)光材料。通過(guò)在該材料骨架上引入咔唑基團(tuán)，大大減少了發(fā)光層（EML）中的三線態(tài)激子和陷阱電荷，并表現(xiàn)為高摩爾消光系數(shù)、大RISC速率和弱的空穴捕獲特性。此外，基于該材料的磷光敏化器件的使用壽命是傳統(tǒng)TADF材料底發(fā)光OLEDs的6.6倍，頂部發(fā)光器件在25.5 cd A^?1時(shí)使用壽命更是達(dá)到了5倍的提升，是目前已報(bào)道的頂部發(fā)射OLEDs器件中的最高記錄。

Fig.1. 分子結(jié)構(gòu)和前線分子軌道分析（圖片來(lái)源：Sci. Adv.）

實(shí)驗(yàn)中，作者通過(guò)在含有硼原子的MR骨架上引入咔唑基團(tuán)，設(shè)計(jì)合成了MR-TADF材料TBE01和TBE02（Figure 1A）,并同時(shí)制備了敏化體系中傳統(tǒng)的MR-TADF化合物t-DABNA作為對(duì)照。為了從分子層次上了解該TADF分子的幾何和電子結(jié)構(gòu)，作者利用時(shí)間相關(guān)密度泛函理論采用B3LYP/6-311G**方法計(jì)算了TBE01和TBE02的最高已占據(jù)軌道（HOMO）和最低未占據(jù)分子軌道（LUMO）。如Figure 1B和C所示，TADF分子中剛性多環(huán)芳烴骨架的前線軌道被硼、氮原子的MR效應(yīng)有效的分離，從而保證了TBE01和TBE02較小的ΔE_ST。此外，兩種化合物還具有比較高的光致熒光量子產(chǎn)率（PLQY）。

Fig.2.  磷光敏化前后瞬態(tài)熒光衰減曲線（圖片來(lái)源：Sci. Adv.）

Figure 2A展示了兩種化合物摻雜在激基締合物主體材料中的熒光壽命衰減曲線。數(shù)據(jù)表明該體系具有雙組份的瞬時(shí)和延遲壽命，表現(xiàn)為明顯的TADF發(fā)射特征。此外，作者還采集了在激基締合物主體材料中加入磷光敏化劑后熒光壽命衰減曲線（Figure 2B）。數(shù)據(jù)表明敏化劑的三線態(tài)到化合物單線態(tài)的有效的F?rster能量轉(zhuǎn)移降低了體系的衰減壽命。

Fig.3. 純空穴器件的電流-電壓曲線（圖片來(lái)源：Sci. Adv.）

Fig.4. HOMO能級(jí)水平的比較（圖片來(lái)源：Sci. Adv.）

接下來(lái)，作者比較了發(fā)光層為兩種化合物摻雜在激基締合物主體材料中的器件性能。如圖Figure 3所示，隨著化合物HOMO能級(jí)的降低，器件的電流密度隨之增加，這是由于化合物和主體材料之間HOMO能級(jí)差的不同從而導(dǎo)致空穴勢(shì)阱有所差異（Figure 4）。化合物TBE01的空穴勢(shì)阱較少因而電流密度較高。

Fig.5. 底發(fā)光器件的OLED性能表征（圖片來(lái)源：Sci. Adv.）

最后，作者設(shè)計(jì)了具有不同發(fā)光層材料的器件結(jié)構(gòu)（Figure 5A）。器件1的發(fā)光層由PS（PtON-TBBI）和激基締合物主體構(gòu)成；器件2由PS（PtON-TBBI）、t-DABNA和激基締合物主體構(gòu)成；器件3和4則分別由PS（PtON-TBBI）、TBE01/TBE02和激基締合物主體構(gòu)成。Figure 5B展示了四種底發(fā)光器件的電致發(fā)光光譜（EL），由于敏化劑的發(fā)射導(dǎo)致器件1的光譜較寬。此外，相比于器件1，其他三種器件的具有半高峰寬（FWHM）較窄、色純度高和電流效率大的特點(diǎn)（Figure 5C-D）。

Fig.6. 頂發(fā)光器件的OLED性能表征（圖片來(lái)源：Sci. Adv.）

從Fig.6 中可以看到四種不同發(fā)光層材料的頂發(fā)光器件的電流效率、色純度和使用壽命等數(shù)據(jù)。數(shù)據(jù)表明器件1-4在301.0,320.9,387.2和441.4 cd A^?1時(shí)使用壽命分別達(dá)到了547.8,135.2,290.6和681.5 h,是目前藍(lán)光OLED中所報(bào)道的最好器件性能。