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由于固有的拉伸應(yīng)變和增強(qiáng)的局部電場，具有高度彎曲表面的納米材料已被證明可以有效的調(diào)節(jié)自身表面的物理化學(xué)狀態(tài)。研究表明，過渡金屬二硫化物 (TMD)中的應(yīng)力可激活其惰性基面，提高催化性能，例如二硫化鉬 (MoS₂)。然而，與傳統(tǒng)的單軸應(yīng)力相比，多維度應(yīng)力和TMDs層數(shù)對局域電子結(jié)構(gòu)、空穴的影響仍有待探索。 

鑒于此，固體所研究人員提出了一種新型自硫化策略來誘導(dǎo)原位形成層數(shù)可調(diào)的雙軸應(yīng)變MoS₂納米殼，并深入研究了雙軸應(yīng)力和層數(shù)如何影響其局部電子構(gòu)型和活性中心結(jié)構(gòu)。電化學(xué)測試和密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明： 1）可以優(yōu)化MoS₂納米殼中的應(yīng)變程度、層數(shù)和Mo配位條件以實(shí)現(xiàn)增強(qiáng)的析氫反應(yīng)（HER） 活性；2）雙軸應(yīng)變和S空位有助于促進(jìn)氫吸附步驟；3）具有4個(gè)配位數(shù)的特定Mo位點(diǎn)的雙層 MoS₂納米殼表現(xiàn)出高效的理論催化活性。這項(xiàng)工作為制備具有微調(diào)層數(shù)的雙軸應(yīng)變TMDs電極以及如何提高電催化性能開辟了一條新的有效途徑。 

　　圖1. Ni₃S₂@BLMoS₂的合成與結(jié)構(gòu)表征。 

　　圖2. DFT理論計(jì)算。 

上述工作得到了國家自然科學(xué)基金、中科院交叉團(tuán)隊(duì)和新加坡科技研究局項(xiàng)目的支持。 

全文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202202195  

參考資料：https://www.hf.cas.cn/xwzx/jqyw/202211/t20221103_6543849.html