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Angew:安師大熊宇杰、崔曉峰聯(lián)合福建物構(gòu)所張磊在碳中和團(tuán)隊(duì)在光催化碳?xì)浠衔镞x擇氧化領(lǐng)域取得重要進(jìn)展

來(lái)源:安徽師范大學(xué)      2022-11-03
導(dǎo)讀:近日,安徽師范大學(xué)熊宇杰副校長(zhǎng)、崔曉峰副教授聯(lián)合中科院福建物構(gòu)所的張磊教授在光催化碳?xì)浠衔镞x擇氧化領(lǐng)域取得重要進(jìn)展,該成果以"Precisely Tailoring Heterometallic Polyoxotitanium Clusters for the Efficient and Selective Photocatalytic Oxidation of Hydrocarbons”為題,于2022年10月31日,在國(guó)際頂級(jí)化學(xué)期刊《Angewandte Chemie International Edition》上在線(xiàn)發(fā)表。
利用氧氣在溫和條件下將碳?xì)浠衔镞x擇性地氧化為高附加值的含氧化學(xué)品是一種富有前景且充滿(mǎn)挑戰(zhàn)的工藝。光催化能夠直接利用太陽(yáng)光激發(fā)產(chǎn)生電子和空穴,進(jìn)而活化氧氣產(chǎn)生活性氧物種,有望在溫和、綠色的條件下實(shí)現(xiàn)該目標(biāo)。但是目前的光催化材料因難以充分利用光生電荷和活性氧,限制了它們的催化效率。

基于此,該團(tuán)隊(duì)巧妙地設(shè)計(jì)合成了一種晶態(tài)的、含三價(jià)鐵(Fe)的共晶型鈦氧簇合物Ti4Fe1。該團(tuán)簇化合物能夠很好地調(diào)控光激發(fā)狀態(tài)下的能量轉(zhuǎn)移和電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程,使得光生空穴和單線(xiàn)態(tài)氧協(xié)同作用活化C(sp3)-H鍵,從而實(shí)現(xiàn)了將烴類(lèi)碳?xì)浠衔铮–5至C16)高效和選擇性地氧化成醛和酮,轉(zhuǎn)化率高達(dá)12,860μmol·g?1·h?1,比Fe摻雜型的鈦氧簇合物Ti3Fe1高出5.7倍。該工作為從原子水平上調(diào)控光催化劑的電子結(jié)構(gòu)和能量轉(zhuǎn)移提供了新的見(jiàn)解,為光催化氧化反應(yīng)中提高光生載流子和活性物種轉(zhuǎn)化效率提供了理論指導(dǎo)。
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該論文通訊作者為熊宇杰副校長(zhǎng)、崔曉峰副教授和張磊教授,安徽師范大學(xué)為第一完成單位。
原文鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202215540
參考資料:https://www.ahnu.edu.cn/info/1104/54144.htm

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