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Angew：大連化物所楊斌副團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)出高效余暉材料并揭示其發(fā)光動(dòng)力學(xué)機(jī)制
來(lái)源：中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所 2022-10-27
導(dǎo)讀：近日， 中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所復(fù)雜分子體系反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究組（1101組）楊斌副研究員等在非鉛鈣鈦礦單晶余輝發(fā)光動(dòng)力學(xué)研究方面取得新進(jìn)展，制備出了具有長(zhǎng)余輝及高效發(fā)光量子產(chǎn)率的鎘（Cd）基鈣鈦礦單晶，并對(duì)其余輝發(fā)光動(dòng)力學(xué)機(jī)理進(jìn)行了深入研究。
余輝材料具有存儲(chǔ)可見(jiàn)光子、紫外線及X射線等多種輻射的能力，已被廣泛應(yīng)用于顯示、生物成像、防偽技術(shù)和數(shù)據(jù)存儲(chǔ)等領(lǐng)域。然而，傳統(tǒng)的全無(wú)機(jī)熒光粉，例如氧化物、硫化物和氮化物基余輝材料晶格能較高，通常需要通過(guò)高溫處理（>1000°C）生產(chǎn)，這給生產(chǎn)制備帶來(lái)了相當(dāng)大的能耗和安全風(fēng)險(xiǎn)。本工作中，科研人員發(fā)展了基于三線態(tài)自陷激子（STE）到受體Mn2+能量轉(zhuǎn)移的發(fā)光策略，以溶液處理的鈣鈦礦CsCdCl3單晶作為余輝基質(zhì)，通過(guò)Mn2+摻雜策略，制備出了高效超長(zhǎng)抗熱淬滅余輝發(fā)射熒光體，可以同時(shí)實(shí)現(xiàn)高發(fā)光量子產(chǎn)率（81.5%）和超長(zhǎng)余輝時(shí)間（150秒）?？蒲腥藛T進(jìn)一步通過(guò)深入的載流子動(dòng)力學(xué)研究和密度泛函理論（DFT）計(jì)算為發(fā)光機(jī)制提供了明確的證據(jù)：研究發(fā)現(xiàn)CsCdCl3:Mn2+結(jié)構(gòu)具有面共生（C3v對(duì)稱性）和角共生（D3d對(duì)稱性）的[CdCl6]4-八面體，可以形成不等價(jià)的Cl空位，從而產(chǎn)生具有廣泛能量分布的陷阱態(tài)。這些陷阱態(tài)可以儲(chǔ)存電荷載流子，并將它們緩慢地釋放到發(fā)射中心（[MnCl6]4-八面體），從而產(chǎn)生具有反熱淬滅效應(yīng)的余輝發(fā)射。此外，科研人員證明了余輝發(fā)射持續(xù)時(shí)間與主要由Cl空位引起的深陷狀態(tài)的數(shù)量有正相關(guān)的關(guān)系，這可能有助于通過(guò)材料和陷阱工程進(jìn)一步設(shè)計(jì)顏色可調(diào)控和更長(zhǎng)的余輝材料。相關(guān)研究成果以“Highly Efficient and Ultralong Afterglow Emission with Anti-Thermal Quenching from CsCdCl3:Mn Perovskite Single Crystals”為題，于近日發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie International Edition）上。該工作的共同第一作者是我所聯(lián)合培養(yǎng)博士研究生唐喆和山東大學(xué)博士后劉潤(rùn)澤。上述工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、中科院青促會(huì)、我所創(chuàng)新基金等項(xiàng)目的支持。（文/圖 唐喆、劉潤(rùn)澤）參考資料：http://www.dicp.cas.cn/xwdt/kyjz/202210/t20221026_6539574.html
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