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JACS：華科大池小東團隊在多孔有機籠領域取得新進展

來源：華中科技大學 2022-10-24

導讀：近日，華中科技大學材料學院池小東教授課題組在前期非多孔自適應晶體材料的研究基礎上(J. Am. Chem. Soc.2021,143, 18849；J. Am. Chem. Soc.2022, 144, 133),通過制備一種多孔自適應發(fā)光金屬籠 (Zn-Cage)，實現(xiàn)對污染水中的全氟烷基羧酸（PFCAs）高靈敏度和選擇性的檢測與吸附。相關成果發(fā)表在國際權威期刊Chem上（影響因子：25.832）。

全氟烷基物質和多氟烷基物質，如全氟烷基羧酸(PFCAs)，因其具有獨特的物理和化學特性（防油、防水、耐高溫和耐化學性）被廣泛應用于半導體、電子產(chǎn)品、消防泡沫、不粘鍋、紡織品、紙和涂料等各種消費品和工業(yè)應用中。然而，由于其超高的穩(wěn)定性，在各種環(huán)境理化條件下幾乎不被分解，對環(huán)境有著高持續(xù)性的污染，對人類健康和環(huán)境產(chǎn)生了嚴重的危害。因此，需要迫切發(fā)展能夠實現(xiàn)PFCAs快速靈敏檢測和高效去除的方法。目前用于PFCAs檢測的方法大多需要精密的儀器和復雜的操作，而成本低、操作簡單的光譜法則受限于較低的靈敏度。此外，傳統(tǒng)的吸附劑對PFCAs特異性吸附性能較差，同時也缺乏能夠在同一體系實現(xiàn)PFCAs的實時檢測和高效吸附。因此，設計合成對PFCAs具有選擇性識別的吸附材料，同時實現(xiàn)高靈敏檢測和特異性吸附具有重要意義。

在這項工作中，池小東課題組通過制備一種多孔自適應發(fā)光金屬籠 (Zn-Cage)，實現(xiàn)對污染水中的 PFCAs（客體）高靈敏度和選擇性的檢測與吸附。當金屬籠暴露于PFCAs中時，金屬籠的熒光信號會根據(jù)PFCAs的濃度高低而表現(xiàn)出不同程度的熒光減弱，并允許以低至57 nM的檢測限 (LOD) 對其進行監(jiān)測。進一步與智能手機應用程序相結合，通過讀取應用程序中顯示的RGB值可以方便快捷的實時檢測PFCAs濃度。此外，通過金屬籠與不同PFCA客體之間的主客體單晶結構可以發(fā)現(xiàn)，該金屬籠可以根據(jù)不同客體分子的尺寸大小自適應改變主體堆積方式，通過分子間氫鍵相互作用實現(xiàn)對目標分子的快速捕獲。

Zn-Cage結構及其對PFCAs的檢測與分離過程

多孔自適應金屬籠 (Zn-Cage)除了能夠實現(xiàn)對PFCAs快速靈敏檢測外，還可以從模擬污染水樣中以高吸附效率去除具有代表性的 PFCAs，如全氟丁酸 (PFBA) 、全氟己酸 (PFHxA)、全氟辛酸 (PFOA) 和全氟癸酸 (PFDA)。進一步研究結果表明隨著PFCA碳鏈增長，金屬籠對PFCA吸附效果越好，吸附效率最高能達到99.99%。

這一基于多孔有機籠自適應識別和組裝的超分子策略對污水中全氟污染物的檢測和吸附分離展現(xiàn)出了較為廣闊的應用前景。該項工作為熒光晶體材料用于污染物一體化檢測和吸附提供了一種新的研究思路。

華中科技大學材料學院、材料成形與模具技術國家重點實驗室為該項研究的第一完成單位及第一通訊單位。華中科技大學材料學院2021級博士生賀艷蕾為論文第一作者，材料學院池小東教授、美國德州大學奧斯汀分校Jonathan L. Sessler教授為論文共同通訊作者，該研究得到國家自然科學基金、中央高?；究蒲袑ｍ椯Y金等資金的資助。

相關鏈接：https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(22)00477-6

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