近日,山西大學化學化工學院楊恒權(quán)教授團隊在連續(xù)流動仿生串聯(lián)催化合成手性化學品方面取得新進展,研究以“A supraparticle-based biomimetic cascade catalyst for continuous flow reaction”為題發(fā)表在國際重要學術(shù)期刊《自然通訊》(Nat. Commun. 2022, 13: 5935)。
連續(xù)流動串聯(lián)催化是實現(xiàn)綠色高效過程的重要途徑。然而,目前工業(yè)上主要技術(shù)瓶頸在于難以制備具有多活性中心、高穩(wěn)定性、高選擇性、高強度的毫米球催化劑。針對這些問題,研究團隊借鑒仿生學原理,以“l(fā)iquid marble”為限域空間,在其內(nèi)部組裝二氧化硅納米粒子,制備了具有多級孔道、不同尺寸、機械強度高達18.5 N的毫米球超顆粒(Supraparticles),實現(xiàn)了內(nèi)部結(jié)構(gòu)及性能的調(diào)控。利用該方法將不同催化活性(例如負載金屬鈀和負載生物酶)納米顆粒制組裝成超顆粒串聯(lián)反應(yīng)催化劑,該催化劑可直接填充在固定床反應(yīng)器中進行連續(xù)流動反應(yīng),在酮加氫-酯交換、胺外消旋化-動力學拆分串聯(lián)反應(yīng)中,相對于傳統(tǒng)的物理混合催化劑,該超顆粒串聯(lián)催化劑的活性、選擇性和光學純度均明顯提高,且連續(xù)流動反應(yīng)200~500小時后仍保持較高的催化選擇性和活性。研究表明,優(yōu)異的催化性能歸因于不同催化活性中心既空間隔離又保持臨近距離。該研究工作為設(shè)計工業(yè)手性串聯(lián)反應(yīng)催化劑提供了新思路,將推動手性串聯(lián)催化向?qū)嵱没缴习l(fā)展。

該論文第一作者是我校博士研究生郭曉苗和薛楠,通訊作者是楊恒權(quán)教授。該項工作得到國家自然科學基金委杰青項目、重點項目及企業(yè)合作項目等資助。
論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-022-33756-1
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