準二維層狀材料具有豐富的物理效應，且物理特性緊密依賴于材料的維度及載流子濃度，因此對材料維度及載流子濃度的調(diào)控是實現(xiàn)新奇物理效應的重要途徑。最近，清華大學物理系周樹云教授及合作者通過在層狀材料中嵌入離子液體中的有機陽離子，在二硒化鈮（NbSe2）與有機陽離子形成的復合材料中實現(xiàn)了對材料維度及載流子濃度的雙重調(diào)控，并且獲得比單晶體材料和單層薄膜樣品更為優(yōu)越的超導電性。層狀材料維度的調(diào)控具有重要的意義，通過降低材料的厚度實現(xiàn)從三維體材料到二維薄膜材料的轉(zhuǎn)變，可以獲得本征體材料所不具備的新奇物理性質(zhì)。例如，單層NbSe2薄膜由于破壞了面內(nèi)中心反演對稱性，使得形成超導庫伯對的配對電子自旋鎖定在垂直平面方向，從而形成具有顯著增強且高于傳統(tǒng)泡利極限的面內(nèi)抗磁性的伊辛超導。然而，這些新奇物性的出現(xiàn)，往往是以犧牲其它重要物理特性為代價。例如，單層NbSe2等金屬性二維薄膜在空氣中往往不穩(wěn)定，并且單層NbSe2與單晶體材料相比超導轉(zhuǎn)變溫度更低（從7.0 K下降到低于3.7 K）。因此，尋找材料維度調(diào)控的新方法是一個重要的科學問題。
圖1.離子液體陽離子插層調(diào)控NbSe2等層狀材料維度示意圖。(a) NbSe2結(jié)構(gòu)。(b,c) 通過在NbSe2層間插入不同尺寸的有機陽離子調(diào)控層間距，從而實現(xiàn)材料層間距及層間耦合作用的調(diào)控。(d)有機陽離子結(jié)構(gòu)示意圖周樹云及合作者獨辟蹊徑，發(fā)展了離子液體陽離子插層方法（圖1）用于調(diào)控層狀材料的維度及層間耦合作用。近年來，他們將發(fā)展的離子液體陽離子插層方法應用于外爾半金屬MoTe2實現(xiàn)對其超導電性和拓撲特性的有效調(diào)控，在半導體材料SnSe2中通過插層引入了超導電性。最近，他們通過在單晶NbSe2體材料插入大尺寸的離子液體陽離子，對NbSe2的維度和超導電性進行了有效調(diào)控，獲得優(yōu)于單晶體材料和單層樣品的超導電性。結(jié)合角分辨光電子能譜測量和輸運測量，他們對NbSe2與有機陽離子形成的復合材料開展研究并揭示了離子插層對其電子結(jié)構(gòu)及超導電性的影響。在電子結(jié)構(gòu)方面，該復合材料具有與單層樣品類似的能帶結(jié)構(gòu)（圖2a），表明陽離子的嵌入有效地調(diào)控了材料的維度，使其實現(xiàn)從三維到二維電子結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變。此外，費米能處空穴口袋尺寸的變化（圖2a中紅色和橙色箭頭所指）表明嵌入的陽離子有效地調(diào)控了材料的載流子濃度。電子結(jié)構(gòu)的變化也伴隨著物性的變化，該復合材料不僅具有與單層NbSe2樣品類似的面內(nèi)強抗磁性的超導電性（圖2b），同時還具有優(yōu)于單層NbSe2的性質(zhì)，體現(xiàn)在其超導轉(zhuǎn)變溫度顯著高于單層NbSe2樣品，并且該復合材料的晶格結(jié)構(gòu)和超導電性在空氣中十分穩(wěn)定（圖2c）。這種離子液體陽離子插層的方法對薄層NbSe2同樣有效，并且可以推廣到大量二維層狀材料。該研究工作表明，離子液體陽離子插層是調(diào)控樣品的維度和載流子濃度的有效手段，可獲得優(yōu)于單晶體材料和單層薄膜的新物性。
圖2.NbSe2與有機陽離子形成的復合材料的新奇物理。(a)角分辨光電子能譜測量顯示插層后形成的NbSe2與有機陽離子形成的復合材料的電子結(jié)構(gòu)具有二維特性，其特點是兩個黃色箭頭之間沒有單晶NbSe2對應依賴于層間耦合作用的能帶。(b)輸運測量結(jié)果表明NbSe2與有機陽離子形成的復合材料與單晶體材料相比具有面內(nèi)強抗磁的超導電性。(c) NbSe2與有機陽離子形成的復合材料在空氣中具有較好的穩(wěn)定性本項研究工作以“插層定制二硒化鈮的伊辛超導電性”（Tailored Ising superconductivity in intercalated bulk NbSe2）為題在線發(fā)表在《自然·物理》（Nature Physics）期刊，同期刊發(fā)了題為“插層調(diào)制超導體”（Intercalation tailors superconductors）的《新聞和觀點》（News & Views）文章推薦該工作。該工作通訊作者為清華大學物理系周樹云教授，第一作者為2016級物理系博士生張浩雄。合作者包括清華大學物理系于浦教授、段文暉院士、徐勇教授、薛其坤院士、陳曦教授、季帥華教授，清華大學富士康納米科技研究中心吳揚副研究員以及中國科學院半導體研究所譚平恒研究員等。該研究工作主要受科技部國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金重點項目和基礎科學中心的支持。此外，該研究工作還受到科技部、國家自然科學基金和北京自然科學基金的支持。
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