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設(shè)計(jì)和制備原子級(jí)分布的金屬活性位點(diǎn)、通過精確調(diào)控其上關(guān)鍵物種的吸附構(gòu)型實(shí)現(xiàn)對(duì)目標(biāo)產(chǎn)物選擇性的調(diào)控，是多相催化領(lǐng)域中新興的研究方向。以乙炔選擇性加氫為例，先前研究表明通過隔離活性位點(diǎn)（Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 11647）等策略可以實(shí)現(xiàn)目標(biāo)產(chǎn)物乙烯的π-構(gòu)型弱吸附，表現(xiàn)出顯著提升的加氫選擇性。與此同時(shí)，反應(yīng)物乙炔的吸附構(gòu)型也往往變?yōu)槿醯摩?構(gòu)型吸附，從而降低了加氫活性。因此，若能充分利用與隔離活性位點(diǎn)成鍵的客體金屬位點(diǎn)，通過提出“魚與熊掌兼得”的加氫催化劑活性位點(diǎn)設(shè)計(jì)新策略，即設(shè)計(jì)具有空間和能量匹配的孤立多活性位點(diǎn)，同時(shí)實(shí)現(xiàn)反應(yīng)物σ-構(gòu)型吸附和產(chǎn)物的π-構(gòu)型吸附，將有望解決乙炔加氫活性與乙烯選擇性的蹺蹺板難題。

為此，該研究團(tuán)隊(duì)針對(duì)非貴金屬Ni基催化劑，通過理論計(jì)算研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)客體金屬電負(fù)性逐漸增加時(shí)，Ni位點(diǎn)的電子密度逐漸降低，其對(duì)應(yīng)的加氫性能顯著提升，預(yù)示著高電負(fù)性客體金屬對(duì)Ni位點(diǎn)的修飾更為有利。與d區(qū)的客體金屬Zn相比，p區(qū)的客體金屬Ga和Sb與Ni位點(diǎn)存在顯著的d-p雜化現(xiàn)象。有趣的是，采用高電負(fù)性的p區(qū)金屬Sb隔離Ni位點(diǎn)時(shí)，電子轉(zhuǎn)移的方向發(fā)生了逆轉(zhuǎn)，即Ni位點(diǎn)的電子轉(zhuǎn)移至Sb位點(diǎn)?；诖?，提出了通過具有富電子Sb位點(diǎn)孤立缺電子Ni位點(diǎn)的結(jié)構(gòu)特征設(shè)計(jì)構(gòu)筑Ni₁Sb₂三原子活性位點(diǎn)的新策略。理論計(jì)算結(jié)果表明Ni₁Sb₂三原子活性位點(diǎn)可以兼顧親電性乙炔的σ-構(gòu)型吸附和親核性乙烯的π-構(gòu)型吸附，促進(jìn)乙炔選擇性加氫生成目標(biāo)產(chǎn)物乙烯。

進(jìn)一步，該團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新發(fā)展Ni原子原位捕獲熔融Sb的新策略，通過從NiMgAl水滑石（NiMgAl-LDH）中還原脫溶的Ni原子與熔融的Sb原子鍵合，生成的NiSb原子對(duì)在高溫條件下形成長程有序、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的NiSb金屬間化合物催化劑。通過球差電子顯微鏡和X射線吸收譜等表征技術(shù)對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)解析，證實(shí)了Ni₁Sb₂三原子活性位點(diǎn)的成功構(gòu)筑。催化反應(yīng)性能評(píng)價(jià)表明，NiSb催化劑在乙炔轉(zhuǎn)化率為100%的情況下，乙烯選擇性可達(dá)93.2%，表現(xiàn)出優(yōu)異的催化加氫性能。

該論文第一作者為博士研究生葛小虎，通訊作者為華東理工大學(xué)化工學(xué)院催化反應(yīng)工程團(tuán)隊(duì)段學(xué)志教授、曹約強(qiáng)博士和上海交通大學(xué)劉晰教授。論文研究工作得到了袁渭康院士、周興貴教授等的悉心指導(dǎo)。此外，該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年科學(xué)基金項(xiàng)目、上海市教委科研創(chuàng)新計(jì)劃自然科學(xué)重大項(xiàng)目、上海市科委科技創(chuàng)新行動(dòng)計(jì)劃等項(xiàng)目的支持。

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-33250-8

參考資料：https://hgxy.ecust.edu.cn/2022/1010/c1183a149023/page.htm