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PRL：清華曹炳陽團(tuán)隊(duì)合作揭示聚合物在剪切流場中先軟化后硬化的機(jī)制
來源：清華大學(xué) 2022-10-10
導(dǎo)讀：近日，清華大學(xué)航天航空學(xué)院曹炳陽教授和美國科學(xué)院院士、韓國基礎(chǔ)科學(xué)院軟物質(zhì)及生命材料基礎(chǔ)科學(xué)研究所史蒂夫·格拉尼克（Steve Granick）教授課題組合作在期刊《物理評(píng)論快報(bào)》（Physical Review Letters）上發(fā)表了題為“生物聚合物鏈纏結(jié)在剪切流場中先軟化后硬化”（Biopolymer filament entanglement softens then hardens with shear）的論文。
聚合物長分子鏈間的纏結(jié)行為，既是高分子理論中最基礎(chǔ)而重要的概念之一，也是從細(xì)胞骨架輸運(yùn)到塑料加工處理等諸多自然現(xiàn)象和工業(yè)過程的核心，厘清其物理圖像具有重要意義。已有的實(shí)驗(yàn)測量多關(guān)注聚合物系統(tǒng)在平衡態(tài)下的系綜特性，其建模常把聚合物鏈看作在蛇形“管道”中運(yùn)動(dòng)，但聚合物系統(tǒng)在實(shí)際剪切場下非線性平衡區(qū)的動(dòng)態(tài)行為和聚合物單分子鏈行為對(duì)系統(tǒng)特性的影響規(guī)律都還無法實(shí)現(xiàn)觀測，成為聚合物分子鏈纏結(jié)研究的瓶頸。近日，清華大學(xué)航天航空學(xué)院曹炳陽教授和美國科學(xué)院院士、韓國基礎(chǔ)科學(xué)院軟物質(zhì)及生命材料基礎(chǔ)科學(xué)研究所史蒂夫·格拉尼克（Steve Granick）教授課題組合作在期刊《物理評(píng)論快報(bào)》（Physical Review Letters）上發(fā)表了題為“生物聚合物鏈纏結(jié)在剪切流場中先軟化后硬化”（Biopolymer filament entanglement softens then hardens with shear）的論文。通過單分子熒光成像技術(shù)，直接觀測到了單分子肌動(dòng)蛋白在剪切流場中的定向排列與拉伸行為。隨剪切速率的增加，聚合物分子鏈的管道先在定向排列的作用下“軟化”，再在拉伸的作用下“硬化”。這表明聚合物的動(dòng)態(tài)局域行為受到單分子鏈的定向排列與拉伸的共同影響。研究采用的流變儀耦合熒光單分子測量系統(tǒng)可直接對(duì)剪切流場下的聚合物單分子鏈成像。如圖1所示，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，不同長度的聚合物鏈在剪切方向上的取向角均隨著剪切速率的增加而減小，定向系數(shù)隨剪切速率的增加而增加，表明聚合物鏈在剪切作用下發(fā)生定向排列。同時(shí)，聚合物鏈在剪切流場的作用下也發(fā)生了拉伸。
實(shí)驗(yàn)量化研究了聚合物鏈的管道直徑，并將剪切作用下的管道直徑與靜止?fàn)顟B(tài)下進(jìn)行比較，如圖2所示。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，隨著剪切速率的增加，管徑比值增加，達(dá)到最大值后緩慢下降。這說明當(dāng)聚合物鏈的定向排列占主導(dǎo)地位時(shí)，更容易垂直于其主軸方向波動(dòng)，管徑增大，管道先發(fā)生“軟化”；當(dāng)聚合物鏈的拉伸占主導(dǎo)地位時(shí)，剛度增加，管徑減小，管道“硬化”。兩種機(jī)制之間相互競爭，使得聚合物鏈的管徑在變化過程中出現(xiàn)峰值。清華大學(xué)航天航空學(xué)院2017級(jí)博士生張梓彤和韓國基礎(chǔ)科學(xué)院軟物質(zhì)及生命材料基礎(chǔ)科學(xué)研究所博士后鄭鍇鍇為論文的共同第一作者，清華大學(xué)航天航空學(xué)院曹炳陽教授為論文的共同作者，美國科學(xué)院院士、韓國基礎(chǔ)科學(xué)院軟物質(zhì)及生命材料基礎(chǔ)科學(xué)研究所史蒂夫·格拉尼克（Steve Granick）教授為論文的通訊作者。本研究得到了國家自然科學(xué)杰出青年基金等項(xiàng)目的資助。論文鏈接：https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.129.147801
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