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圖1. J. Am. Chem. Soc.封面

二維納米片是一類具有單層或數(shù)層原子厚度的二維納米材料，通常表現(xiàn)出奇特的表面效應和與其體相材料截然不同的物理化學性質(zhì)，在許多研究領域有廣泛的應用。因此，如何簡便快捷地合成超薄無缺陷的二維納米片是一個備受關注的科學問題。

金屬有機框架（MOF）和共價有機框架（COF）是具有周期性無限延展結構的多孔晶態(tài)材料。二維MOF/COF納米片或膜材料具有很多獨特的性能，例如超高的比表面積、可用于催化、傳感或客體識別的高度暴露的活性位點、高電子遷移率和電導率等。近年來，界面聚合反應作為一種強大的合成方法已被廣泛用于制備高結晶性的MOF/COF納米片或薄膜。傳統(tǒng)上，兩種活性成分（即MOF的金屬離子和有機連接子或COF的兩個有機連接子）分別溶解在兩個不混溶的相中，室溫下在界面處進行聚合反應。通常，用于MOF納米片合成的是配位聚合反應，而用于COF納米片的是有機縮聚反應（圖2a）。然而，這種傳統(tǒng)的界面合成方案可能不適合于在溶劑熱下合成具有多個組分的MOF和COF二維納米片?；钚猿煞种g的競爭、不同反應的動力學的匹配、配位反應和有機縮合反應的相容性以及加熱過程中的界面擾動等都會影響二維納米片的形成。因此，開發(fā)涉及多種活性成分以及不同類型的聚合反應的二維納米片界面合成方法仍是具有高度挑戰(zhàn)性和有待探索的領域。

圖2. (a) 構建MOF/COF納米片或薄膜的常規(guī)界面合成法；(b) 本研究提出的基于三種活性單體和兩種聚合反應（即縮聚反應和配位聚合反應）的新型界面合成方法。

寧國宏/李丹團隊在早期工作的基礎（CCS Chem.2020, 2, 2045–2053、Chem. Sci.2021, 12, 6280–6286、J. Am. Chem. Soc.2021, 143, 19446–19453），結合MOF和COF化學，開發(fā)了一種新的界面合成方法，其包括兩種類型的聚合反應，即配位聚合反應和縮聚反應，構建無缺陷、高結晶性和大面積的二維MOF薄膜（圖2b）。由于其明確的層狀形貌特征，該二維MOF薄膜可以簡便地被剝離成自支撐的二維MOF納米片。該納米片具有高達2000:1的高縱橫比和約1.7 nm的超薄厚度，其孔結構可以通過近乎原子精度的高分辨率TEM圖像觀測。利用表面高度暴露的環(huán)三核銅簇活性中心，該納米片對炔烴的硼氫化反應具有出色的催化活性和可循環(huán)性，其轉(zhuǎn)化頻率（TOF）達到41734 h-1，比文獻報道的均相和異相催化劑高2到4個數(shù)量級（圖3）。該研究展示了包含多個活性單體和多種反應類型的界面合成方法，這可能成為合成二維MOF/COF納米片的通用策略。

圖3. (a) JNM-4-Ns催化苯乙炔的硼氫化反應；(b) JNM-4-Ns、2D-JNM-4和3D-JNM-4的轉(zhuǎn)化率與反應時間的關系圖。(c) JNM-4-Ns催化劑的可循環(huán)性。(d) JNM-4-Ns的TOF與文獻中用于苯乙炔硼氫化反應的催化劑比較。(e) 基于JNM-4-Ns的流動反應器示意圖（上）和其對苯乙炔硼氫化反應的優(yōu)異催化效果（下）。

論文第一作者為暨南大學博士后危榮佳，通訊作者為化學與材料學院寧國宏和李丹教授。該論文得到了國家自然科學基金、國家自然科學基金重點項目、廣東省重大基礎與應用基礎計劃、廣東省自然科學杰出青年基金、廣東省青年珠江學者項目、廣東省國際合作項目和暨南大學等的大力支持。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c08675

參考資料：https://www.jnu.edu.cn/2022/0929/c3135a720405/page.htm