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非線性光學(xué)晶體是一類可實(shí)現(xiàn)倍頻、和頻、差頻、光差量放大和多光子吸收等非線性過程的重要光電功能晶體，在激光變頻、光學(xué)通訊、深空探測、軍事技術(shù)等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用。高性能的二階非線性光學(xué)材料在具有強(qiáng)非線性光學(xué)性能的同時，還需要滿足透光范圍寬、帶隙大、激光損傷閾值高等性能要求。目前，復(fù)合兩種或兩種以上具有二階姜泰勒畸變的陽離子(例如d⁰過渡金屬陽離子和具有立體化學(xué)活性孤對的陽離子)可以使晶態(tài)材料獲得強(qiáng)的倍頻響應(yīng)。然而，由于d⁰過渡金屬的存在，此類材料往往表現(xiàn)出相對較窄的光學(xué)帶隙，進(jìn)而限制了材料的光學(xué)透過范圍，難以滿足二階非線性光學(xué)晶體的實(shí)際應(yīng)用要求。

歐洲科學(xué)院院士、同濟(jì)大學(xué)化學(xué)科學(xué)與工程學(xué)院張弛教授研究團(tuán)隊以碘酸鹽為研究對象，提出了一種雙氟化調(diào)控能帶結(jié)構(gòu)的分子設(shè)計策略，創(chuàng)制了首例5d⁰過渡金屬氟碘酸鹽的晶體材料A₂WO₂F₃(IO₂F₂) (A = Rb (RWOFI), Cs (CWOFI))。RWOFI和CWOFI表現(xiàn)出迄今為止在d⁰過渡金屬碘酸鹽體系中的最寬帶隙，同時還具有強(qiáng)的倍頻響應(yīng)和寬光學(xué)透明窗口。相關(guān)成果“Wide bandgaps and strong SHG responses of hetero-oxyfluorides by dual-fluorination-directed bandgap engineering” (基于雙氟化導(dǎo)向能帶工程在雜氧氟化物中實(shí)現(xiàn)寬帶隙和強(qiáng)倍頻響應(yīng))日前以Edge Article的形式發(fā)表于化學(xué)領(lǐng)域重要的學(xué)術(shù)期刊《化學(xué)科學(xué)》(Chem. Sci. 2022, 13, 10260-10266)，并被Chemical Science編輯委員會遴選為期刊的封面文章。該封面以中國傳說“沉香劈山救母”為背景，寶蓮燈象征創(chuàng)制的晶態(tài)材料，在兩種具有二階姜?泰勒畸變的氟氧陰離子作用下，給予沉香巨大的能量，使沉香在華山上劈開了寬闊的裂縫。該裂縫代表晶體的寬的光學(xué)帶隙。封面內(nèi)容生動形象地展示了該工作中應(yīng)用雙氟化導(dǎo)向帶隙工程策略使合成的雜氧氟化物實(shí)現(xiàn)了寬帶隙和強(qiáng)倍頻效應(yīng)的同步增益。

在這一研究中，研究團(tuán)隊對具有孤對電子的I⁵⁺和具有較低有效電負(fù)性的W⁶⁺兩種二階姜-泰勒畸變的重陽離子進(jìn)行雙氟化，在能帶結(jié)構(gòu)中引起了顯著差異，從而有效地增強(qiáng)了材料線性及二階非線性光學(xué)性能。同時，氟元素作為化學(xué)“剪刀”，誘導(dǎo)兩種氟代氧陰離子基元共享氧位點(diǎn)，形成Λ構(gòu)型的零維結(jié)構(gòu)單元[WO₂F₃(IO₂F₂)]^2?。這些構(gòu)造單元沿c軸堆積，有利于基團(tuán)二階微觀極化率的疊加。研究團(tuán)隊還運(yùn)用單晶結(jié)構(gòu)X射線衍射分析結(jié)合密度泛函理論方法進(jìn)行模擬計算，進(jìn)一步探討并闡明了RWOFI和CWOFI中帶隙和倍頻效應(yīng)的增益可歸因于[WO₃F₃]^2?和[IO₂F₂]^?兩種氧氟陰離子的有效排列。該氟化碘酸鹽在1064 nm下表現(xiàn)出強(qiáng)的倍頻效應(yīng)(3.8 × KDP (RWOFI)和3.5 × KDP (CWOFI))，并且能夠?qū)崿F(xiàn)相位匹配。該氟化碘酸鹽還具有覆蓋紫外到中紅外波段的寬光學(xué)透過窗口和寬的光學(xué)帶隙(4.42 eV (RWOFI)和4.28 eV (CWOFI)，帶隙為d⁰過渡金屬碘酸鹽體系中最大值)。該項(xiàng)研究中提出的雙氟化導(dǎo)向能帶工程策略為高性能二階非線性光學(xué)材料的開發(fā)提供了新的思路。

上述研究工作得到了國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、教育部創(chuàng)新團(tuán)隊、科技部重點(diǎn)領(lǐng)域創(chuàng)新團(tuán)隊、教育部-國家外專局高等學(xué)校學(xué)科創(chuàng)新引智計劃和上海市教委科創(chuàng)計劃重點(diǎn)項(xiàng)目等的支持，張弛院士為論文的通訊作者，化學(xué)科學(xué)與工程學(xué)院博士研究生胡藝?yán)?、吳超副教授以及物理科學(xué)與工程學(xué)院薛艷艷博士為論文的共同第一作者，化學(xué)科學(xué)與工程學(xué)院黃智鵬教授和物理科學(xué)與工程學(xué)院徐軍教授參加了相關(guān)研究工作。

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