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大規(guī)模儲能系統(tǒng)是快速、健康實現(xiàn)我國雙碳戰(zhàn)略的重要途徑。儲能方式有很多種，包括抽水蓄能、壓縮空氣、飛輪儲能、氫能儲能以及電化學(xué)儲能，雖然抽水蓄能當(dāng)前占據(jù)了我國儲能市場的90%，但是電化學(xué)儲能因其高靈活性、對地域空間要求低、可模塊化，將是未來儲能的重要方式。

電化學(xué)儲能當(dāng)前主要為鋰離子電池，以及最近興起的鈉離子電池和液流電池等。但當(dāng)前的鋰離子電池使用可燃的有機電解液，且受限于高成本、資源有限的鋰元素，難以實現(xiàn)未來5-10年的時間尺度下持續(xù)的大規(guī)模滲透。因此，迫切需要發(fā)展高安全、低成本、資源戰(zhàn)略安全的電池體系，以維持我國以及全球的大規(guī)模儲能產(chǎn)業(yè)的健康發(fā)展。

可充電鋁電池由于鋁負極低成本、高地殼元素含量、高比容量的特點，是一種有前途的新一代儲能體系。目前，已報道的鋁電池體系通常使用離子液體電解液，不但成本高昂難以產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用，且面臨著緩慢的反應(yīng)動力學(xué)和有限的可逆容量，導(dǎo)致其差的倍率性能和較低的能量密度。

針對這一關(guān)鍵問題，北京大學(xué)材料學(xué)院龐全全團隊及其合作者首次報道了一種高安全不可燃、超低材料成本、可實現(xiàn)快充的熔融鹽鋁電池。通過使用一種低熔點的無機氯化物熔融電解質(zhì)，成功替代了當(dāng)前的離子液體，實現(xiàn)鋁電池的高倍率運行、低電壓極化及高能量效率；同時熔融鹽電解質(zhì)的熱穩(wěn)定性高，不可燃，使得電池體系具有高安全性，解決了大規(guī)模集成系統(tǒng)安全性方面的疑慮。另外，該電池體系使用元素豐富的硫作為正極，在較低的溫度110攝氏度下運行，表現(xiàn)出了高比容量及超快充特性。

作者發(fā)現(xiàn)，由NaCl-KCl-AlCl₃組成的熔鹽電解質(zhì)包含有多種鏈狀的Al_nCl_3n+1^–組分，如Al₂Cl₇^–，Al₃Cl₁₀^–和Al₄Cl₁₃^–，其Al-Cl-Al鍵的易斷裂提供了快速的Al³⁺脫溶動力學(xué)，導(dǎo)致伴隨的高法拉第交換電流，這是電池快速充電的根本原因。作者證明了鋁和硫族單質(zhì)間的多步轉(zhuǎn)換途徑，并實現(xiàn)了高達200C的快速充電，電池在非常高的充電倍率下持續(xù)數(shù)百次循環(huán)。

圖1.無機熔鹽電解質(zhì)和鋁-硫族電化學(xué)的基本特性。

團隊首先探究了在熔融鹽電解質(zhì)中鋁負極的可逆沉積/剝離行為以及硫族正極（S、Se和Te）的本征氧化還原電化學(xué)反應(yīng)，證明了熔融鹽電解質(zhì)在正極側(cè)和負極側(cè)均具有低極化、高反應(yīng)可逆性。通過測試Al|Al對稱電池在不同工作溫度下Al沉積/溶解的交換電流密度，定量評價三元熔融鹽和離子液體兩種電解質(zhì)的電荷轉(zhuǎn)移動力學(xué)。結(jié)果分析表明在相同工作溫度下，熔融鹽電解質(zhì)中實現(xiàn)的交換電流密度比離子液體高一個數(shù)量級，且活化能僅為0.19 eV，低于離子液體（0.26 eV），證明其具有更快的電荷轉(zhuǎn)移動力學(xué)。進而采用拉曼光譜和核磁共振譜，結(jié)合分子動力學(xué)模擬，系統(tǒng)分析無機熔融鹽電解質(zhì)和離子液體中的團簇構(gòu)型、鋁離子配位結(jié)構(gòu)及其脫溶劑化動力學(xué)，進一步揭示了無機熔融鹽電解質(zhì)具有豐富的高階Al_nCl_3n+1^–組分，更利于脫溶劑化，這是熔融鹽電解液快速反應(yīng)動力學(xué)和抗枝晶生長特性的根本原因。

此外，團隊采用原位同步輻射X射線近邊吸收譜和原位X射線衍射技術(shù)，揭示了熔融鹽鋁-硒電池的多步轉(zhuǎn)換反應(yīng)機制。所組裝的熔融鹽鋁-硫電池和鋁-硒電池均展現(xiàn)優(yōu)異的快充特性（可長期在50C-100C的超快充電倍率下穩(wěn)定循環(huán)）。該熔融鹽新體系使得經(jīng)歷晶格全重構(gòu)的轉(zhuǎn)換型電極材料具有快充性能，極大拓寬了限于傳統(tǒng)嵌入型快充電極材料的范圍。該工作對新型電解質(zhì)研究和多價金屬電池的開發(fā)具有借鑒意義，為下一代高性能、低成本、高安全電池新體系的理性設(shè)計提供了全新思路。

圖2.熔融鹽Al-S電池的電化學(xué)表征。

該工作成果近日以“Fast-charging aluminium-chalcogen batteries resistant to dendritic shorting”為題發(fā)表于《自然》雜志（Nature2022，DOI：10.1038/s41586-022-04983-9）。該研究是由北京大學(xué)龐全全團隊和麻省理工學(xué)院、滑鐵盧大學(xué)、武漢理工大學(xué)、阿貢國家實驗室等單位合作完成，北京大學(xué)為第一通訊單位，龐全全為論文第一作者和通訊作者，Sadoway為論文共同通訊作者，北京大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院博新計劃博士后孟甲申、博士生洪旭峰主要參與了該研究。本研究得到國家自然科學(xué)基金和博士后創(chuàng)新人才支持計劃的支持。龐全全課題組鏈接為：pang-eetl-pku.com

原文鏈接（https://www.nature.com/articles/s41586-022-04983-9）