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Science：華南理工林志偉團隊利用DNA首次實現(xiàn)碳納米管的可控有序修飾
來源：華南理工大學新聞網(wǎng) 2022-07-29
導讀：近日，華南理工大學前沿軟物質(zhì)學院林志偉教授與美國國家標準與技術(shù)研究院（NIST）Ming Zheng研究員，利用DNA首次實現(xiàn)了SWCNTs的可控有序修飾。相關(guān)研究成果以“DNA-guided lattice remodeling of carbon nanotubes”為題，發(fā)表在國際頂級期刊Science上。其中，林志偉為第一作者兼通訊作者，華南理工大學為本論文的合作單位，前沿軟物質(zhì)學院博士生李依濃為本文的分子模擬和彩圖設計做出了重要貢獻；Ming Zheng 為共同通訊作者，NIST為主要通訊單位。
單壁碳納米管（SWCNTs）是由單層碳原子組成的一維管狀納米材料，具有優(yōu)異的光學、電學、力學、熱學等方面性能，被廣泛應用于包括電子器件、光學儀器、疾病檢測等諸多領域。SWCNTs的化學修飾可以改變其晶格結(jié)構(gòu)，進而改變電學和光學性能，對發(fā)展新型材料如有機超導材料、量子材料意義重大，是國際前沿的研究方向。但由于SWCNTs中所有碳原子的化學環(huán)境相同，SWCNTs的可控化學修飾是該領域長期存在的一項重大挑戰(zhàn)。林志偉表示：“精確可控的修飾方法，使得科學家有望像服裝設計師一樣，按自己的想法 ‘可定制化’地設計SWCNTs化學結(jié)構(gòu)，以實現(xiàn)特殊的性能，例如超導性能和量子性能等，進而實現(xiàn)在航空航天、量子計算機、量子通信、新一代生物醫(yī)療等領域的前沿應用”。具體來說，作者將含有鳥嘌呤堿基（Guanine，G）的DNA序列，纏繞至多種單手性SWCNTs的表面，通過調(diào)控SWCNTs種類、DNA序列和構(gòu)象，實現(xiàn)預先定制反應位點。在525 nm光照下激發(fā)玫瑰紅（Rose Bengal）產(chǎn)生單線態(tài)氧，進而引發(fā)G與SWCNTs發(fā)生反應。之后利用吸收光譜、光致發(fā)光光譜（PL）、拉曼光譜對產(chǎn)物結(jié)構(gòu)進行表征。為了深入研究反應機理以及反應后SWCNTs晶格中反應位點的空間分布，作者設計了一系列有相同G含量，但G相對位置不同的DNA（2G-n），出乎意料地發(fā)現(xiàn)C3GC7GC3（2G-7）和(8,3) SWCNTs的反應產(chǎn)物，在拉曼、熒光光譜中與SWCNTs晶格缺陷相關(guān)的峰強出現(xiàn)了極小值，表明在SWCNTs中形成了有序排列的晶格缺陷，即有序排列的反應位點。篩選DNA序列在SWCNTs中構(gòu)筑有序的晶格缺陷利用冷凍電鏡（Cryo-EM）對C3GC7GC3-(8,3)的結(jié)構(gòu)進行表征和重構(gòu)，證實了有序的DNA螺旋結(jié)構(gòu)。通過計算機模擬所構(gòu)筑的理論模型與冷凍電鏡的重構(gòu)模型相互驗證，清楚地揭示了反應機理，并進一步證明了晶格缺陷（G反應位點）在SWCNTs表面等間距的有序排列。Cryo-EM重構(gòu)有序修飾的SWCNTs結(jié)構(gòu)及反應機理示意圖據(jù)介紹，本工作通過簡單的DNA序列設計和精密的結(jié)構(gòu)表征，為SWCNTs可控化學修飾開辟了一個全新的思路?；诰_可控的SWCNTs修飾方法，有望實現(xiàn)按可定制化的方式，重塑SWCNTs原有的晶格結(jié)構(gòu)和光電性能，為發(fā)展有機超導材料、拓撲材料等變革性材料提供重要的理論和實驗依據(jù)?；诖?，審稿人對相關(guān)研究成果給予了高度評價，認為該工作完成了過去很多研究者嘗試但收效甚微的宏偉目標，是該領域的重大進展。林志偉，華南理工大學前沿軟物質(zhì)學院教授。2016年在美國阿克倫大學高分子科學系取得博士學位，研究方向為精確大分子的合成與組裝。2017-2019年在哥倫比亞大學從事博士后研究工作，研究方向為DNA多維有序組裝結(jié)構(gòu)的構(gòu)建與應用。2019-2021年在美國國家標準與技術(shù)研究院（NIST）開展研究工作，研究方向為高純度單手性碳納米管的高效分離、精確修飾和先進應用。2022年初入職華南理工大學。近5年，作為第一/通訊作者在國際高水平期刊上發(fā)表研究論文10篇，包括Science 1篇，J. Am. Chem. Soc. 4篇， Angew. Chem. Int. Ed. 3篇，ACS Nano 1篇和Nano Lett. 1篇。
參考資料：http://news.scut.edu.cn/2022/0729/c41a45862/page.htm
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