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Angew：貴州大學(xué)肖昕團(tuán)隊(duì)利用雙空腔錯(cuò)位十元瓜環(huán)在吡啶、苯和甲苯的分離上取得進(jìn)展
來(lái)源：貴州大學(xué)研究生院 2022-07-19
導(dǎo)讀：近期，貴州大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院、貴州省大環(huán)化學(xué)與超分子化學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室肖昕教授課題組在《Angewandte Chemie International Edition》(影響因子:16.823, SCI一區(qū)Top)上發(fā)表了題為 “Double-Cavity Nor-Seco-Cucurbit[10]uril Enables Efficient and Rapid Separation of Pyridine from Mixtures of Toluene, Benzene, and Pyridine” 的研究論文。
苯、甲苯和吡啶是工業(yè)和實(shí)驗(yàn)室研究中廣泛使用的重要原料，對(duì)純度有嚴(yán)格的要求。在工業(yè)上，甲苯和苯通過(guò)煤焦化和蒸餾過(guò)程生產(chǎn)，但經(jīng)常含有少量的吡啶，必須將其去除。然而，由于它們相似的物理性質(zhì)，甲苯和苯都易與吡啶形成共沸物，這給它們的分離和純化帶來(lái)了極大的技術(shù)挑戰(zhàn)。目前采用的分離方法主要為能源密集型蒸餾的方法，但這些方法存在成本高、能量高、技術(shù)復(fù)雜等缺點(diǎn)，因此，開(kāi)發(fā)節(jié)能、簡(jiǎn)便、高效的分離方法是迫切的社會(huì)需求。在此，課題組采用了雙空腔錯(cuò)位十元瓜環(huán)作為一種吸附、分離材料，將其應(yīng)用于吡啶、苯和甲苯的分離，構(gòu)建了一種節(jié)能、便捷且環(huán)保的分離方法，該方法可得到純度為99.9% 的苯和甲苯。該方法的創(chuàng)新性及優(yōu)異性主要體現(xiàn)在：1、雙空腔錯(cuò)位十元瓜環(huán)體積大（740?3）、容量大、兩個(gè)腔體，遠(yuǎn)優(yōu)異于普通瓜環(huán)空腔體積小，腔體單一的特點(diǎn)；2、雙空腔錯(cuò)位十元瓜環(huán)與吡啶分子間存在大量的氫鍵作用，結(jié)合力強(qiáng)，吸附性能優(yōu)越；3、通過(guò)熱處理可將吡啶分子從瓜環(huán)中有效解析出來(lái)，從而對(duì)瓜環(huán)多次循環(huán)使用，而不影響其進(jìn)一步使用性能；4、能夠有效將吡啶從吡啶/苯、吡啶/甲苯、吡啶/苯/甲苯中分離出來(lái)，得到高純度的苯和甲苯（99.9%）。圖1：吡啶從甲苯和苯中分離以及回收過(guò)程的示意圖。圖2：利用X-單晶衍射分析ns-Q[10]·Py2的結(jié)構(gòu)。圖2a、b和c詳細(xì)描述了不同方向的二維視圖(a：沿a軸向下，b、沿b軸向下，c、沿c軸向下)，(d) 突出顯示了ns-Q[10]和Py分子間的作用力。圖3：(a) Tol/Ben/Py分離實(shí)際使用的器件及其示意圖；(b) ns-Q[10]在Tol/Ben/Py分離前后的PXRD譜圖；(c) Tol/Ben/Py分離前后的GC表征；(d) ns-Q[10]分離Tol/Ben/Py前后的1H NMR譜。圖4：以雙腔大環(huán)化合物ns-Q[10]作為吸附分離器的核心元件，促進(jìn)了甲苯和苯中吡啶的去除。該研究論文第一作者為2020級(jí)博士研究生劉明，導(dǎo)師肖昕教授和美國(guó)馬里蘭大學(xué)Lyle Isaacs教授為共同通訊作者，貴州大學(xué)為第一單位。
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