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Nat Mater：廈大洪文晶/謝素原團(tuán)隊(duì)單個金屬富勒烯分子器件的存算一體操作研究重要進(jìn)展
來源：廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院 2022-07-18
導(dǎo)讀：近日，廈門大學(xué)洪文晶教授課題組、謝素原教授課題組與英國蘭卡斯特大學(xué)Colin Lambert教授合作，在基于單個內(nèi)嵌金屬富勒烯分子的非易失性存儲器件及其存算一體應(yīng)用領(lǐng)域研究中取得重要進(jìn)展，相關(guān)研究成果以“Room-temperature logic-in-memory operations in single-metallofullerene devices”（室溫下單個金屬富勒烯分子器件的存算一體操作）為題發(fā)表在Nature Materials（《自然·材料》）。
基于單個金屬富勒烯分子器件的非易失性存儲表征和存算一體操作以“摩爾定律”為標(biāo)志的電子器件小型化趨勢是信息技術(shù)發(fā)展的重要驅(qū)動力，而伴隨著半導(dǎo)體器件特征尺寸逐步進(jìn)入亞五納米制程，尺寸僅為幾個納米的單個分子也就成為了構(gòu)筑單分子電子學(xué)器件乃至分子邏輯電路的潛在材料。然而，雖然單分子電子學(xué)原型器件的理論預(yù)測已提出近50年時(shí)間，且國際高校和科研單位以及IBM等公司科研人員在該領(lǐng)域已進(jìn)行了長期投入，但單分子器件仍難以實(shí)現(xiàn)邏輯運(yùn)算功能。邏輯運(yùn)算（布爾運(yùn)算）在計(jì)算芯片設(shè)計(jì)中扮演著重要的基礎(chǔ)角色，在芯片中由晶體管組成的邏輯門器件是集成電路的基本單元。然而，由于單分子器件特別是在納米尺度需要集成三電極的單分子晶體管在近原子尺度制造的巨大技術(shù)挑戰(zhàn)，單分子器件組成的邏輯門電路迄今尚難以制備，導(dǎo)致基本的邏輯運(yùn)算都難以實(shí)現(xiàn)，基于單分子器件的邏輯運(yùn)算也就成為該領(lǐng)域發(fā)展的關(guān)鍵瓶頸問題。更進(jìn)一步的，伴隨著信息技術(shù)的快速發(fā)展，人工智能、大數(shù)據(jù)和物聯(lián)網(wǎng)相關(guān)技術(shù)的廣泛使用對大量數(shù)據(jù)的存儲和計(jì)算提出了更高要求?，F(xiàn)有傳統(tǒng)計(jì)算架構(gòu)主要采用存儲和運(yùn)算單元分離的馮·諾依曼架構(gòu)，在大量數(shù)據(jù)處理時(shí)存在由于存儲和運(yùn)算單元分離而造成的“存儲墻”問題?；诜邱T·諾依曼架構(gòu)的“存算一體”技術(shù)通過將邏輯操作和數(shù)據(jù)存儲整合在同一器件單元，為滿足大量數(shù)據(jù)的諸如機(jī)器學(xué)習(xí)等應(yīng)用提供了重要的技術(shù)路線，也是現(xiàn)有計(jì)算機(jī)科學(xué)技術(shù)研究的重要前沿，而單分子器件由于其納米級的極致尺寸，成為了存算一體器件極致高密度集成和低功耗操作的潛在技術(shù)路線之一，然而其器件制備同樣存在巨大挑戰(zhàn)。為解決上述長期的挑戰(zhàn)，研究團(tuán)隊(duì)從器件電極表界面物理化學(xué)過程的基礎(chǔ)研究出發(fā)，通過物理化學(xué)、合成化學(xué)、理論物理、電子學(xué)、原子制造、儀器科學(xué)和信息科學(xué)的多學(xué)科交叉開展合作研究。洪文晶教授課題組基于其建立和發(fā)展的可對單分子器件進(jìn)行可編程序列電學(xué)信號讀寫的科學(xué)儀器方法，采用謝素原教授課題組設(shè)計(jì)和合成的內(nèi)嵌金屬富勒烯(Sc2C2@Cs(hept)-C88)構(gòu)筑了兩端電極連接的單金屬富勒烯器件。這一器件由于富勒烯分子不到一納米的尺寸，兩端電極間具有了高達(dá)108 V/m-109 V/m的強(qiáng)定向電場，該工作利用這一電場方向的變化實(shí)現(xiàn)了室溫下基于電場控制的單電偶極子翻轉(zhuǎn)，并通過向單金屬富勒烯結(jié)施加 ±0.8?V的低電壓，發(fā)現(xiàn)二進(jìn)制信息可以原位可逆地編碼并存儲在不同偶極子狀態(tài)之間，從而實(shí)現(xiàn)了基于單個富勒烯分子中內(nèi)嵌金屬團(tuán)簇構(gòu)型的非易失性存儲。單個金屬富勒烯分子器件這種非易失的雙穩(wěn)態(tài)性質(zhì)和電場控制偶極翻轉(zhuǎn)的高動態(tài)特性使其在基于存算一體器件的邏輯運(yùn)算操作方面具有重要潛力。為驗(yàn)證這一思路的可行性，該工作根據(jù)布爾邏輯方程設(shè)計(jì)施加在單分子器件兩個電極之間的脈沖電壓序列，并在演示邏輯運(yùn)算操作前對分子狀態(tài)進(jìn)行定義，解決了單分子器件電導(dǎo)初始值的不確定性問題，從而通過存算一體操作首次在實(shí)驗(yàn)上實(shí)現(xiàn)了單分子器件14種邏輯運(yùn)算的原理性驗(yàn)證。英國蘭卡斯特大學(xué)Colin Lambert教授合作開展的密度泛函理論計(jì)算表明，非易失性存儲行為來自富勒烯籠中 [Sc2C2] 基團(tuán)的偶極重定向，且兩端電極間強(qiáng)度和方向可控的強(qiáng)電場能夠通過降低不同構(gòu)型間的能壘和熱力學(xué)優(yōu)勢構(gòu)型以實(shí)現(xiàn)對偶極的翻轉(zhuǎn)行為的電場控制。這一研究基于單分子器件兩電極間的強(qiáng)定向電場實(shí)現(xiàn)了二進(jìn)制信息的非易失性存儲，提出了有別于傳統(tǒng)三電極晶體管集成邏輯門的存算一體邏輯運(yùn)算器件工作新機(jī)制，并基于這一新器件工作機(jī)制首次突破了單分子器件邏輯運(yùn)算這一制約領(lǐng)域長期發(fā)展的關(guān)鍵瓶頸。該研究一方面從基礎(chǔ)研究視角揭示了基于定向電場的分子偶極控制在未來單分子尺度器件工作機(jī)制中的重要潛力，另一方面也通過多學(xué)科交叉的合作研究揭示了未來單分子電子學(xué)器件可能具有顯著有別于傳統(tǒng)三電極晶體管器件的工作機(jī)制和集成架構(gòu)，為未來高密度集成、低能耗操作的存算一體乃至類腦計(jì)算芯片的發(fā)展提供了信息材料和器件基礎(chǔ)。美國萊斯大學(xué)聚集態(tài)物理學(xué)家Douglas Natelson教授在Nature Materials同期以“Intra-molecular switching for memory and logic（實(shí)現(xiàn)存儲和運(yùn)算的分子內(nèi)開關(guān)）”為題進(jìn)行了亮點(diǎn)評述。洪文晶教授、謝素原教授和英國蘭卡斯特大學(xué)Colin J. Lambert 教授為該文章的共同通訊作者，文章的共同第一作者為廈門大學(xué)李晶博士、姚陽榕博士、碩士生張承揚(yáng)和蘭卡斯特大學(xué)侯嵩軍博士。參與本研究工作的還有廈門大學(xué)劉俊揚(yáng)副教授、楊揚(yáng)副教授、師佳副教授和多位在讀研究生，以及中國科學(xué)院蘇州納米技術(shù)與納米仿生研究所康黎星研究員。這一工作得到國家自然科學(xué)基金和國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目的資助，也得到了福建省嘉庚創(chuàng)新實(shí)驗(yàn)室、高端電子化學(xué)品國家工程研究中心（重組）和國家集成電路產(chǎn)教融合平臺的支持。
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