二維材料可以進行范德華堆疊，進而實現(xiàn)材料性質的“維度控制”。當二維材料以一定扭轉角度堆疊時，體系還可能表現(xiàn)出超導特性、關聯(lián)絕緣態(tài)、摩爾激子、堆疊依賴的層間磁性和拓撲極化等新奇現(xiàn)象，由此催生了“扭轉電子學”這一新領域。隨著扭轉電子學的興起，扭轉角度對于二維材料層間耦合作用的影響引起了很大關注。然而，現(xiàn)有的研究多集中在扭轉角度對于層間電子耦合或電聲耦合的影響上，而對于二維材料層間力學作用與扭轉角度的關系的研究則仍在起步階段，缺少行之有效的實驗方法和理論模型。作為二維材料力學性質最為行之有效的測量方法，納米壓痕法（Nanoindentation）廣泛應用于懸空二維材料的彈性模量和斷裂強度的測量。但是當利用納米壓痕法定量測試二維材料層間力學作用時，二維材料在懸空區(qū)域會同時存在面內彈性變形和層間剪切變形，兩種變形難以從實驗和理論上進行區(qū)分。因此在人們先前的研究中納米壓痕法只能用于定性地估計二維材料層間力學作用，而無法實現(xiàn)定量表征，更無法測量層間作用與轉角的依賴關系。針對此問題，清華大學材料學院劉鍇副教授課題組與航天航空學院李曉雁教授課題組合作，通過在實驗上干、濕兩步分離的二維材料轉移技術，將雙層MoS2的面內彈性變形和層間剪切變形分開，并基于此建立了具有普適性的剪切邊界模型，研究了扭轉雙層MoS2層間力學作用與扭轉角度的定量關系。通過對150多個扭轉雙層MoS2樣品的測量發(fā)現(xiàn)，MoS2的層間剪切應力與扭轉角度無明顯依賴關系，證明以任何扭轉角度堆疊的雙層MoS2都具有相近的剪切應力。該研究所發(fā)展出的實驗技術和理論模型，對于理解二維材料層間力學作用的扭轉角度依賴性具有重要的意義。
圖2. 納米壓痕法測試扭角雙層MoS2上層的彈性模量。該方法首先將CVD生長的單層MoS2利用PMMA濕法轉移到多孔SiO2/Si基底上，并通過溶劑浸泡與蒸發(fā)的過程去除懸空部位，只留下與基底貼合的MoS2；隨后在該MoS2層上利用PMDM干法隨機堆疊上層MoS2，并在這一步避免溶劑浸泡，以保持上層懸空MoS2完好而不破損。由于CVD生長的MoS2單晶呈現(xiàn)正三角形，因此其扭轉角度可以簡單地用光學顯微鏡測量（圖1b）。在這一實驗方法中，上層MoS2受到下層MoS2的約束，在有基底支撐處以范德華力結合。利用AFM探針對上層懸空MoS2施加應力，測試其應變（圖2a）。采用固定邊界條件下簡單的應力-應變關系，可得到了上層MoS2的名義彈性模量。結果發(fā)現(xiàn)，上層MoS2的名義彈性模量與層間扭轉角度無關，但其數(shù)值相比直接轉移在SiO2/Si基底上的樣品小15%左右（圖2c）。這一事實說明，MoS2較弱的層間作用導致上層MoS2彈性模量測試值低于真實值。考慮到彈性模量是材料的本征性質，不應與約束條件或測試方法有依賴關系，本研究提出了剪切邊界模型，用以描述上層MoS2在納米壓痕實驗中的受力情況。該模型假設：在懸空區(qū)域，上層MoS2僅受到探針施加的彈性應力，而在有支撐的區(qū)域，上層MoS2受到平行與基底的拉應力和層間剪切應力的作用（圖3d）。通過模型分析，本研究建立了全新的剪切邊界模型，并獲得了載荷-下壓位移的近似公式，該公式同時考慮了二維材料的預應力、彈性模量和層間剪切的貢獻，比固定邊界條件模型更具普適性。將實測數(shù)據通過最小二乘法擬合該公式，即可獲得MoS2的層間剪切應力。通過對30個不同扭轉角度的150余個樣品測試分析，研究發(fā)現(xiàn)其層間剪切應力與扭轉角度之間無明顯的依賴關系（圖4a）。分子動力學模擬納米壓痕過程也給出相同的結論。這一現(xiàn)象是由于二維材料的層間作用是長程平均后的范德華力，因此克服了扭轉晶格結構帶來的影響，不具有扭轉角度的依賴性。
圖3. 利用滑移邊界模型分析扭轉雙層MoS2的層間剪切作用。
圖4. MoS2的層間剪切作用無扭轉角度依賴性。
相關成果以“納米壓痕法測定扭轉雙層MoS2的層間剪切”（Determining the interlayer shearing in twistedbilayer MoS2 by nanoindentation）為題，近日在線發(fā)表在國際著名期刊《自然?通訊》（Nature Communications）上。清華大學材料學院2021屆博士畢業(yè)生孫雨飛、航天航空學院2022屆博士畢業(yè)生王宇嘉以及材料學院2022屆博士畢業(yè)生王恩澤、王博倫為文章的共同第一作者。清華大學材料學院劉鍇副教授、航天航空學院李曉雁教授為文章的共同通訊作者。論文的其他重要合作者還包括中科院物理所谷林教授、張慶華副研究員等。本工作得到國家自然科學基金基礎科學中心項目、國家自然科學基金國家重點研發(fā)計劃等項目的資助。
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-31685-7
參考資料：https://www.tsinghua.edu.cn/info/1175/96746.htm
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