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全無機鹵化物雙鈣鈦礦材料具有熒光量子產(chǎn)率高、合成方法簡便和組份易調(diào)控等優(yōu)點，在發(fā)光、光電探測和光伏等領(lǐng)域顯示出巨大的應用潛力。然而，關(guān)于這類材料的研究目前主要局限于可見光譜區(qū)。因此，開發(fā)具有高效近紅外（NIR）發(fā)光的全無機鹵化物雙鈣鈦礦材料具有重要意義，有望進一步拓展其應用前景。

針對此問題，中國科學院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所陳學元團隊涂大濤研究員等通過Na/Ag合金化策略對Cs2AgBiCl6雙鈣鈦礦材料進行局域結(jié)構(gòu)調(diào)控，提高了Bi3+對近紅外發(fā)光中心Yb3+和Er3+離子的敏化效率，實現(xiàn)了高效的稀土離子近紅外發(fā)光。

Cs2AgBiCl6雙鈣鈦礦是一種新興的環(huán)境友好型無鉛鈣鈦礦材料，研究團隊通過稀土離子摻雜引入近紅外發(fā)光中心，基于Na/Ag合金化手段合成了一系列不同組份Cs2Ag1-xNaxBiCl6:Yb3+和Cs2Ag1-xNaxBiCl6:Er3+材料。與不含Na+離子的Cs2AgBiCl6相比，在Cs2Ag0.2Na0.8BiCl6材料中，Yb3+和Er3+的近紅外發(fā)光強度可分別提高7.3倍和362.9倍（圖1），最佳近紅外發(fā)光量子產(chǎn)率分別為19.0%和4.3%。

　　圖1、Cs2Ag1-xNaxBiCl6:Yb3+的（a）激發(fā)光譜和（b）發(fā)射光譜。（c）Cs2Ag1-xNaxBiCl6:Yb3+和Cs2Ag1-xNaxInCl6:Yb3+的近紅外發(fā)光積分強度。Cs2Ag1-xNaxBiCl6:Er3+的（d）激發(fā)光譜和（e）發(fā)射光譜。（f）Cs2Ag1-xNaxBiCl6:Er3+和Cs2Ag1-xNaxInCl6:Er3+的近紅外發(fā)光積分強度。

進一步地，團隊通過帶隙分析以及拉曼光譜測試，證實Na/Ag合金化誘導了Cs2Ag1-xNaxBiCl6基質(zhì)中[BiCl6]3-八面體的晶格畸變，有利于促進Bi3+離子吸收效率的提高。基于理論計算，清晰地揭示Na/Ag合金化引起B(yǎng)i-Cl鍵長的不均勻變化，導致了[BiCl6]3-八面體中Bi3+的局域?qū)ΨQ性破缺。此外，通過溫度依賴的穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)熒光光譜，闡明了稀土離子近紅外發(fā)光增強來源于Bi3+對摻雜稀土離子（Yb3+和Er3+）的敏化效率的提高（圖2）。

圖2、（a）Cs2AgBiCl6:Yb3+（左）和Cs2Ag0.2Na0.8BiCl6:Yb3+（右）的電荷局域密度圖。（b）Na+摻雜引起Cs2AgBiCl6晶格畸變示意圖。（c）Cs2Ag1-xNaxBiCl6:Yb3+樣品在532 nm激發(fā)下的拉曼光譜，以及各拉曼振動模式對應的晶格振動示意圖。（d）拉曼振動模式的強度以及（e）拉曼峰位移隨Na+含量增加的變化情況。（f）稀土摻雜Cs2Ag0.2Na0.8BiCl6發(fā)光機理示意圖。

基于稀土摻雜Cs2Ag1-xNaxBiCl6的優(yōu)異近紅外發(fā)光特性，團隊將其與365 nm紫外芯片封裝，研制出高性能NIR-LED器件，證明了材料在無損檢測、夜視照明和背光源等領(lǐng)域的潛在應用（圖3）。該工作為設計新型高效近紅外發(fā)光稀土摻雜雙鈣鈦礦材料提供了一種新思路，相應的研究成果有望應用于近紅外發(fā)光二極管、光通訊以及近紅外夜視成像等領(lǐng)域。相關(guān)結(jié)果發(fā)表在《德國應用化學》雜志(Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202205276. DOI: 10.1002/anie.2022005276)，并被選為熱點論文。該文章的第一作者是福建物構(gòu)所/福建師范大學聯(lián)培碩士研究生裴易凡，通訊作者是中國科學院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所涂大濤研究員和陳學元研究員。該研究得到中科院創(chuàng)新國際團隊、國家自然科學基金等項目支持。

　　圖3、（a）近紅外拍攝裝置示意圖。（b）近紅外相機拍攝的不同樣品封裝成NIR-LED后的發(fā)光照片。（c）小番茄（上）和楊桃（下）在日光、暗室和分別被封裝了不同材料的NIR-LED照射下的近紅外相機拍攝照片。

此前，陳學元團隊在全無機鹵化物鈣鈦礦材料的激發(fā)態(tài)動力學和光學性能研究方面取得了系列重要進展。例如，調(diào)控CsPbCl3納米晶的能帶和表面結(jié)構(gòu)，設計合成了高效紫外發(fā)光全無機鈣鈦礦納米晶（Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 9693-9698）；通過Te4+/Ln3+共摻實現(xiàn)Cs2ZnCl6空位有序型雙鈣鈦礦的高效近紅外發(fā)光（Angew. Chem. Int. Ed.2022, 61, e202201993）；利用Cu+摻雜提升自限激子態(tài)密度和輻射復合速率，實現(xiàn)Cs2(Ag/Na)InCl6雙鈣鈦礦高效發(fā)光（Adv. Sci.2022, 9, 2103724）。

文章鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202205276

參考資料：http://www.fjirsm.ac.cn/xwzx/kyjz/202207/t20220711_6474129.html