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該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目和上海市自然科學(xué)基金項(xiàng)目的支持。劉明賢教授為論文通訊作者，博士后宋子洋為論文第一作者。法國斯特拉斯堡大學(xué)Laurent Ruhlmann教授、課題組朱大章教授、李良春教授和甘禮華教授參與了相關(guān)研究工作。

水系鋅離子電池由于采用具有理論比容量高、環(huán)境友好和資源豐富等優(yōu)勢(shì)的鋅金屬陽極以及安全性好的水系電解液，是近年來備受關(guān)注、極具競(jìng)爭(zhēng)力的儲(chǔ)能器件之一。鋅-有機(jī)電池基于有機(jī)陰極的活性基團(tuán)與電解液離子的可逆氧化還原反應(yīng)實(shí)現(xiàn)儲(chǔ)能，其活性官能團(tuán)主要包括羰基、氰基、亞胺和氮自由基。然而，由于這些基團(tuán)電活性不足且易溶解于電解液中，致使器件面臨比容量不高和循環(huán)壽命不足兩大挑戰(zhàn)。因此，亟需開發(fā)新型高活性有機(jī)陰極材料，以進(jìn)一步提升器件的儲(chǔ)能性能。研究團(tuán)隊(duì)報(bào)道了高活性二硝基苯分子作為鋅-有機(jī)電池陰極材料，揭示了硝基芳烴陰極中陰離子共嵌插電荷存儲(chǔ)機(jī)制，實(shí)現(xiàn)了硝基活性位點(diǎn)的高效利用和低反應(yīng)能壘的快速氧化還原速率，賦予水系鋅-有機(jī)電池高比容量和長循環(huán)壽命。

理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，硝基在苯環(huán)上的組分異構(gòu)效應(yīng)是導(dǎo)致硝基芳烴化合物電子結(jié)構(gòu)、能帶間隙和氧化還原活性差異的主要原因。得益于對(duì)稱和穩(wěn)定的分子結(jié)構(gòu)，對(duì)二硝基苯（p-DB）展示出更高的親鋅活性和更高的還原電位，有助于加快電子轉(zhuǎn)移和提高氧化還原動(dòng)力學(xué)。

異位光譜研究表明：i）硝基官能團(tuán)作為電活性中心引發(fā)了高度可逆的氧化還原反應(yīng)；ii）基于鋅離子與硝基氧（去）配位，硝基芳烴陰極經(jīng)歷了兩步連續(xù)的電荷存儲(chǔ)過程。紫外光譜和RDG模擬揭示了硝基芳烴分子與碳載體的弱π–π相互作用，賦予硝基芳烴@碳復(fù)合陰極優(yōu)異的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

分子動(dòng)力學(xué)模擬和拉曼光譜研究表明，OTF?陰離子參與了Zn2+的溶劑化過程，兩者以Zn(OTF)+形式與硝基發(fā)生氧化還原反應(yīng)實(shí)現(xiàn)儲(chǔ)能。獨(dú)特的陰離子共嵌插機(jī)制避免了相鄰硝基芳烴分子結(jié)構(gòu)重排以平衡Zn2+，有效降低了離子的擴(kuò)散遷移勢(shì)壘，提高了電池的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性。

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202208821