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Nat. Photon.上海交大李良團隊：小小氟離子大作用，實現鈣鈦礦穩(wěn)定性和效率的雙重突破

來源：上海交通大學 2022-07-01

導讀：上海交通大學環(huán)境科學與工程學院李良教授團隊長期聚焦于解決限制熒光半導體納米晶（量子點）應用的“穩(wěn)定性”瓶頸問題，在實現量子點穩(wěn)定性提升及LED、體外檢測等應用推動方面取得系列創(chuàng)新研究成果。自2020年起，李良教授團隊開拓了氟鈍化鈣鈦礦納米晶的創(chuàng)新性研究工作，與意大利米蘭-比科卡大學Brovelli Sergio教授合作發(fā)表于Nature Photonics期刊題為“Suppression of temperature quenching in perovskite nanocrystals for efficient and thermally stable light-emitting diodes”的研究論文近日榮獲“2021中國光學十大進展”提名獎（基礎研究類）。

2022年3月，李良教授團隊將氟鈍化策略應用拓展至團隊所提出的鈣鈦礦量子點高溫固相合成法，提高了鈣鈦礦量子點的熱缺陷活化能，制備出兼具優(yōu)異熒光效率和抗光、化學及熱猝滅性的量子點熒光粉，相關研究成果以“Suppressing thermal quenching of lead halide perovskite nanocrystals by constructing a wide-bandgap surface layer for achieving thermally stable white light-emitting diodes”為題發(fā)表于Chemical Science (2022,13, 3719-3727)。該研究采用陰離子表面鈍化策略（包括F-離子，SO42-離子等）應用于團隊所創(chuàng)建的綠色高溫固相合成鈣鈦礦納米晶體系，在此基礎上構筑了穩(wěn)定的白光LED器件。近日，李良教授團隊進一步利用氟離子抑制錫氧化合成出超穩(wěn)定的錫基無鉛鈣鈦礦，相關研究成果以“Stable Lead-free Tin Halide Perovskite with Operational Stability >1200 h by Suppressing Tin(II) Oxidation”為題在線發(fā)表于Angew. Chem. Int. Ed.期刊，并入選VIP論文。上海交通大學博士后張慶剛為論文的第一作者，孔龍助理研究員與李良教授為該論文的共同通訊作者。

Angew: 氟離子抑制二價錫氧化，構筑穩(wěn)定的無鉛錫鹵鈣鈦礦

鹵化鉛鈣鈦礦由于其高發(fā)光效率、高缺陷容忍性、發(fā)射光譜可調等優(yōu)越的光電性能, 在顯示、照明、太陽能電池等領域展現出巨大的應用潛力。然而，鉛元素本征的生態(tài)及健康毒性問題嚴重阻礙了其商業(yè)應用進程。為了解決鹵化鉛鈣鈦礦的毒性問題，必須有策略地選用其他無毒候選元素替代Pb2+元素。錫元素具有和鉛相似的結構和性質，是目前最有希望替代鉛的元素之一，引起了研究者們廣泛的關注及研究。然而，目前Sn (II)基鈣鈦礦的研究尚處于起步階段，與成熟的Pb (II)基鈣鈦礦相比，其在環(huán)境氛圍下Sn2+極易被氧化成Sn4+而喪失熒光性能，其穩(wěn)定性及熒光量子效率存在巨大挑戰(zhàn)。

本研究報道了一種簡單的合成策略，即以SnF2作為錫源，替換了傳統(tǒng)易氧化的SnBr2，制備了高效穩(wěn)定的無鉛Cs4SnBr6鈣鈦礦材料。F-離子的引入構建了富氟的微環(huán)境，不僅有效地抑制了合成過程中Sn2+的氧化，而且形成了化學穩(wěn)定的Sn-F配位，在長期運行過程中，能有效阻止電子從Sn2+向氧氣分子的轉移。SnF2衍生的Cs4SnBr6鈣鈦礦顯示出62.8%的熒光量子產率，并且在1200小時內對氧氣、水分和紫外光輻射具有出色的穩(wěn)定性，是最穩(wěn)定的無鉛鈣鈦礦之一。該結果為提高無鉛鈣鈦礦的光學性能和穩(wěn)定性提供了一條新思路。

圖1. SnF2衍生的Cs4SnBr6鈣鈦礦的結構與形貌特征

圖2. SnF2衍生的Cs4SnBr6鈣鈦礦的穩(wěn)定性測試

Nature Photonics論文榮獲“2021中國光學十大進展”提名獎

近日，中國激光雜志社發(fā)布“2021中國光學十大進展”。經過評審委員會多輪遴選，10項研究入選基礎研究類，10項研究入選應用研究類，19項成果獲得提名獎。其中，上海交通大學環(huán)境科學與工程學院李良教授課題組與合作團隊在2021年于Nature Photonics期刊發(fā)表的“Suppression of temperature quenching in perovskite nanocrystals for efficient and thermally stable light-emitting diodes”研究論文榮獲“2021中國光學十大進展”提名獎（基礎研究類）。環(huán)境科學與工程學院劉明明博士、萬群博士，機械與動力工程學院汪華苗副教授為論文共同第一作者，意大利米蘭-比科卡大學Brovelli Sergio教授與李良教授為共同通訊作者。該工作中，通過氟化物后處理鈣鈦礦量子點的方式，首次實現環(huán)境溫度處于100℃范圍內量子點熒光性能近乎零“熱猝滅”，所制備的LED電致發(fā)光器件也具有優(yōu)異的抗“熱猝滅”性能。

論文鏈接：

1. Zhang Q, Liu S, He M, et al. Stable Lead‐free Tin Halide Perovskite with Operational Stability> 1200 h by Suppressing Tin (II) Oxidation[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2022.

https://doi.org/10.1002/anie.202205463

2. Zhang Q, He M, Wan Q, et al. Suppressing thermal quenching of lead halide perovskite nanocrystals by constructing a wide-bandgap surface layer for achieving thermally stable white light-emitting diodes[J]. Chemical science, 2022, 13, 3719-3727.

https://doi.org/10.1039/D1SC06554H

3. Liu M, Wan Q, Wang H, et al. Suppression of temperature quenching in perovskite nanocrystals for efficient and thermally stable light-emitting diodes[J]. Nature Photonics, 2021, 15(5): 379-385.

https://www.nature.com/articles/s41566-021-00766-2

https://www.opticsjournal.net/Columns/ZGGX?type=view&postid=PT22052100013Yu1x4

參考資料：https://news.sjtu.edu.cn/jdzh/20220630/172567.html

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來源：上海交通大學 2022-07-01

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