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在熱、光或壓力等外界擾動下，磁性分子材料呈現(xiàn)出豐富且可控的刺激響應行為。實現(xiàn)對分子結構、電子能級及宏觀磁電性能的調(diào)控與操縱，在磁記憶材料、自旋電子學器件和分子開關中具有廣闊的應用前景。將人工分子機器的概念引入到磁性分子材料的設計中，有望在分子水平上精準操控具有刺激響應特性的磁電性能。

圖1 姜-泰勒軸的可逆轉換和冠醚“轉子”的熱輔助轉動

冠醚由于其結構靈活，可充當有序-無序型相變過程中分子馬達的“轉子”，被廣泛用于構筑人工分子機器及結構相變配合物。最近，分子磁體研究團隊通過選用18-冠醚-6和具有姜-泰勒效應的Co(II)離子，巧妙合成了一例具有“Rc···Rw?S?Rw···Rc”型超分子結構的磁性配合物（其中Rc和Rw分別指代冠醚和水分子“轉子”，S指代Co(II)“定子”）。上述磁性分子固體在室溫附近發(fā)生可逆一級相變，晶體結構上主要表現(xiàn)出姜-泰勒軸的可逆轉換以及18-冠醚-6“轉子”的熱輔助轉動（圖1），可推斷高溫時轉動的冠醚通過分子間氫鍵拉動配位水分子，從而觸發(fā)了分子結構的動態(tài)變化。

圖2 磁各向異性與磁介電效應的熱輔助調(diào)控

單晶角分辨磁性測試表明，磁性分子的磁各向異性在相變前后發(fā)生了顯著變化：從低溫相變化至高溫相時，易磁化軸往鍵長縮短的N4配位赤道平面轉動了14.6°，而難磁化軸往鍵長增加的Co-O軸向配位鍵轉動了14.1°。由于相變前后分子結構與磁各向異性均出現(xiàn)明顯變化，因此其自旋-晶格相互作用也會發(fā)生改變。單晶磁介電測試顯示，高溫相幾乎沒有觀察到磁介電效應，而低溫相則表現(xiàn)出顯著的負磁介電效應，表明其高溫相可能存在更強的自旋-晶格相互作用。

該工作精準設計與合成了一例有序-無序型Co(II)相變配合物，姜-泰勒軸和冠醚“轉子”的熱輔助動態(tài)變化引發(fā)了配合物磁電性質的可逆轉換，第一次為相變型分子磁性材料的單晶磁各向異性及磁介電效應的協(xié)同調(diào)控提供了范例。

該研究論文以“Reversible Switchability of Magnetic Anisotropy and Magnetodielectric Effect Induced by Intermolecular Motion”為題，發(fā)表在《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition）。中山大學化學學院為該成果的第一完成單位，博士研究生杜杉楠為論文第一作者，劉俊良教授和重慶大學孫陽教授為共同通訊作者。該研究得到了童明良教授的大力支持，并得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金重點項目、國家自然科學基金面上項目、廣東省“珠江人才計劃”本土創(chuàng)新科研團隊項目的支持。

全文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202204700

參考資料：https://ce.sysu.edu.cn/zh-hans/article/8286