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自2016年包信和和潘秀蓮研究等提出OXZEO催化劑設(shè)計(jì)概念以來(lái)，OXZEO催化體系已發(fā)展成為煤炭及其他碳資源轉(zhuǎn)化的重要平臺(tái)，并且獲得廣泛關(guān)注。OXZEO催化體系中涉及C1物種到多碳產(chǎn)物的生成過(guò)程，其反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)非常復(fù)雜，機(jī)理研究困難，研究人員往往直接借鑒甲醇催化轉(zhuǎn)化中提出的烴池（HCP）機(jī)理加以解釋。

本工作中，研究人員利用ZnAlOx/H-ZSM-5模型催化體系，借助準(zhǔn)原位ssNMR-GC的檢測(cè)方法，追蹤了包括表面多碳羧酸鹽、多碳烷氧基、BAS吸附環(huán)戊烯酮、環(huán)戊烯基碳正離子在內(nèi)豐富的中間體的動(dòng)態(tài)演化過(guò)程，建立了從初始碳碳鍵生成到穩(wěn)態(tài)轉(zhuǎn)化—催化劑內(nèi)部中間體與氣相產(chǎn)物對(duì)應(yīng)關(guān)系的反應(yīng)階段，揭示了含氧化合物中間體到烯烴及芳烴產(chǎn)物的反應(yīng)路徑，論證了CO和H2參與含氧化合物路徑并在二次反應(yīng)中起重要作用的觀點(diǎn)。除模型催化體系外，研究人員在多種OXZEO催化劑上均觀測(cè)到了關(guān)鍵中間體，驗(yàn)證了之前提出的包括含氧化合物路徑在內(nèi)反應(yīng)機(jī)理的普適性。

相關(guān)成果以“Oxygenate-based Routes Regulate Syngas Conversion over Oxide–zeolite Bifunctional Catalysts”為題，于近日發(fā)表在《自然—催化》（Nature Catalysis）上。該論文的共同第一作者是大連化物所05T5組博士研究生紀(jì)毅和高攀助理研究員。該研究得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、遼寧省“興遼英才計(jì)劃”、國(guó)家博士后創(chuàng)新人才支持計(jì)劃、中國(guó)博士后科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。（文/圖 紀(jì)毅、高攀）

文章鏈接：https://doi.org/10.1038/s41929-022-00806-2

參考資料：http://www.dicp.cas.cn/xwdt/kyjz/202206/t20220624_6465630.html