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近年來，沸石、金屬有機骨架膜(MOF)和共價有機骨架膜(COF)等具有固有微孔的膜，因其孔徑均勻、尺寸可調等優(yōu)點而成為研究熱點。然而，由于非選擇性缺陷和不可避免的晶界的存在，這些結構明確的功能晶體膜的制備仍然具有挑戰(zhàn)性。相比之下，盡管聚合物膜受限于氣體滲透性和選擇性之間的權衡，但由于其簡便和可擴展的溶液鑄造工藝，仍然在實際膜氣體分離領域占主導地位。因此，開發(fā)具有本征微孔和溶液可加工性的材料是構建下一代高性能膜的迫切需求。

多孔有機籠(POCs)的剛性結構使其具有豐富的孔隙和相互貫穿的通道。此外，分子尺度的籠子可以被有機溶劑溶解，這使它們能夠通過簡單的溶液加工過程(例如：旋涂)進行可控組裝。然而，在成膜過程中，溶劑的快速揮發(fā)會導致多孔有機籠分子的無序排列，產生較大的非選擇性晶間間隙，造成膜性能的下降。

該工作通過離子液體溶液實現了表層POC分子的微溶解，并在離子液體分子的誘導下實現了表層POC分子的有序重排，構建了致密無缺陷的結晶皮層。與原始POC膜相比，靜電誘導重排后的POC膜表面出現大量且規(guī)則的“微圖靈結構”褶皺，并且其粉末X射線衍射圖中出現POC晶體的特征衍射峰，表明膜表面形成了重排結晶層。原位刻蝕X射線光電子能譜表明靜電誘導重排POC膜表面晶體重排層的厚度約為10 nm。

密度泛函理論(DFT)表明POC和離子液體分子之間的相互作用以范德華力和少量氫鍵主導。POC分子的孔口顯示靜電負性，可以與離子液體分子的靜電正部分結合。在膜表層誘導重排過程中，基于靜電吸引效應，離子液體分子誘導靜電負性POC窗口優(yōu)先向外排列，與離子液體分子中的正電部分結合，使POC重排成緊密且規(guī)則有序的晶體薄層，消除了晶間間隙。

氣體分離性能測試表明晶體重排顯著提高了POC膜的氣體分離選擇性。膜性能超過了目前已報道的大多數分離膜，且POC膜表現出較好的長期和熱沖擊穩(wěn)定性。進一步的表征和計算表明離子液體分子誘導表面晶體重排后修飾POC本征孔道，實現了POC本征孔的原位調控，阻止了N2等較大分子的進入，并通過石英晶體微天平測試驗證了這一結論。該工作為制備具有規(guī)則通道的晶體重排膜提供了新的啟發(fā)。

該研究工作第一作者為華東理工大學化工學院2018級博士研究生渠凱和化學院2021級博士研究生徐基鵬。通訊作者為華東理工大學化工學院徐至教授，共同通訊作者為南京工業(yè)大學化工學院金萬勤教授和黃康副教授。該研究工作得到了郭旭虹教授和練成教授的大力支持，并得到了國家重點研發(fā)計劃和自然科學基金的資助。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202205481

參考資料：https://hgxy.ecust.edu.cn/2022/0623/c1183a146246/page.htm