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機械互鎖分子（MIM）是由兩個或多個在空間中通過機械鍵糾纏的分子元素組成。其中，機械鍵在不破壞相關(guān)共價鍵的情況下無法分離，從而確保了MIM具有高度的構(gòu)象自由度（如伸長、旋轉(zhuǎn)、滑動和扭曲等），同時保持了結(jié)構(gòu)完整性，因而在開發(fā)人工分子機器中發(fā)揮關(guān)鍵作用。氣凝膠是由溶膠-凝膠工藝的制備得到的多孔塊體材料，憑借低密度、高孔體積、高表面積和整體特性，在許多重要領(lǐng)域引起了廣泛關(guān)注，但缺乏動態(tài)性和自適應(yīng)性。將機械鍵整合到氣凝膠中不僅會產(chǎn)生具有新穎化學(xué)結(jié)構(gòu)和新興特性的氣凝膠，而且為進一步開發(fā)機械互鎖材料創(chuàng)造機會。然而，探索利用MIM來構(gòu)建具有更高復(fù)雜度和更豐富功能的氣凝膠材料卻極具挑戰(zhàn)。

圖1 機械互鎖聚合物氣凝膠(Mechanically interlocked aerogel, MIA)的設(shè)計構(gòu)筑。

近兩年，上海交通大學(xué)顏徐州團隊基于動態(tài)化學(xué)制備出一種基于亞胺鍵交聯(lián)的新型氣凝膠材料，即動態(tài)共價聚合物氣凝膠（Dynamic Covalent Polymer Aerogels, DCPAs）（Natl. Sci. Rev. 2022, 9, nwac012）。該氣凝膠除傳統(tǒng)的性能和功能外，由于分子層次上動態(tài)鍵的引入，可實現(xiàn)“回爐重造”的閉環(huán)全回收過程。為了推動氣凝膠的進一步智能化發(fā)展，近期他們以分子內(nèi)可運動的輪烷分子作為氣凝膠的模塊基元，經(jīng)過聚合后，成功制備了由機械互鎖聚合物網(wǎng)絡(luò)搭建而成的新型氣凝膠材料，即機械互鎖氣凝膠（Mechanically Interlocked Aerogel, MIA）。這一類新型凝膠骨架中含有稠密的機械鍵，在受到外界刺激時，可發(fā)生分子內(nèi)滑動和網(wǎng)絡(luò)形變，從而使MIA表現(xiàn)出響應(yīng)性和自適應(yīng)性?；谔赜械倪B續(xù)的三維納米及亞微米多孔結(jié)構(gòu)、優(yōu)異的機械性能和特殊的化學(xué)結(jié)構(gòu)，所得機械互鎖氣凝膠表現(xiàn)出多功能性，如碘吸附、隔熱、選擇性移除染料等。該研究為在分子水平上設(shè)計智能氣凝膠并推進機械互鎖分子的實用化進程提供了新的視角。

該研究得到了國家自然科學(xué)基金（22122105, 22071152, 21901161）、上海市自然科學(xué)基金（20ZR1429200）、中國博士后基金（2021M692061）以及浙江大學(xué)上海高等研究院繁星科學(xué)基金（SN-ZJU-SIAS-006）的資助。

文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c04717

 顏徐州課題組主頁 ：https://yanlab.sjtu.edu.cn/

 Journal of the American Chemical Society是一個發(fā)表介紹化學(xué)所有領(lǐng)域最重要、最尖端研究工作的高質(zhì)量論文的周刊。

參考資料：https://scce.sjtu.edu.cn/index_hyzh/3092.html