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一般來說具有粘彈性的水凝膠不能被重塑，撤去外力后迅速恢復(fù)到原來形狀。研究團隊證明了具有不同松弛尺度的雙重可逆交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)可用于開發(fā)一種可重塑的水凝膠材料。在低溫（<10℃）下，表面富含伯胺的氧化硅納米點（約2 nm）和醛基修飾的F127可通過席夫堿鍵形成化學(xué)交聯(lián)水凝膠，該作用強，表現(xiàn)出慢松弛性能；提高溫度（>15℃）可使F127疏水段形成物理交聯(lián)，該作用弱，表現(xiàn)為快松弛。這種結(jié)構(gòu)特性賦予該水凝膠的高拉伸性和自愈合性。有趣的是，這種透明水凝膠在撤出指壓時，可在一段時間內(nèi)保持指紋精細的三維紋路，這可以用于采集指紋的數(shù)字信息。該工作以題為?Fingerprintable Hydrogel from Dual Reversible Cross-Linking Networks with Different Relaxation Times發(fā)表在 ACS Applied Materials & Interfaces（?2019, 11, 17925）。

圖1 （A）溫度敏感的動態(tài)化學(xué)與物理雙網(wǎng)絡(luò)凝膠結(jié)構(gòu)示意；（B）25℃時水凝膠的儲能模量和損耗模量；（C）溫度變化對水凝膠儲能模量和損耗模量的影響；（D）指紋三維紋路可滯留在水凝膠表面。

團隊利用了動態(tài)共價交聯(lián)和自組裝物理交聯(lián)的優(yōu)點構(gòu)建了智能雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠，應(yīng)用于燒傷護理敷料方面?；邗ｋ滦揎椀耐该髻|(zhì)酸和端基苯甲醛修飾的Pluronic F127之間形成動態(tài)酰腙鍵，而F127可在溫和溫度（>25°C）形成疏水物理交聯(lián)。物理交聯(lián)可為水凝膠貢獻剪切變薄、溫敏性和能量耗散的性質(zhì)，動態(tài)化學(xué)和物理雙交聯(lián)可提供優(yōu)異的粘彈性和自愈合（圖2）。深度局部燒傷治療結(jié)果表明，該水凝膠具有良好的滲出物吸收和良好的細胞相容性，可促進大鼠皮膚燒傷創(chuàng)面愈合。值得注意的是，此水凝膠通過游離的醛基可與組織上的氨基化學(xué)結(jié)合表現(xiàn)出組織粘合性，可望解決常規(guī)水凝膠敷料易從生理組織脫落的難題。該材料有望作為一種新型多功能水凝膠基燒傷皮膚敷料。該工作以題為A Hydrogel Crosslinked with Dynamic Covalent Bonding and Micellization for Promoting Burn Wound Healing發(fā)表在 ACS Applied Materials & Interfaces（?2018, 10, 25194）。

圖2動態(tài)交聯(lián)水凝膠的物化性能表征。(A-C) 流變學(xué)測試結(jié)果；(D) 自愈合性能的宏觀評價過程。

通過對優(yōu)良生物相容性的透明質(zhì)酸和PF127進行化學(xué)修飾，團隊通過動態(tài)肟鍵和疏水作用協(xié)同構(gòu)建了新的動態(tài)雙交聯(lián)水凝膠。該材料具有溫度敏感性，在生理溫度下機械性能得以進一步增強。該水凝膠具有良好的血液相容性、抗細胞附著性和細胞相容性（圖3）。歸咎于動態(tài)游離的醛基和透明質(zhì)酸上的羧基，可與組織蛋白上的氨基動態(tài)結(jié)合，水凝膠能牢固地粘附在大鼠側(cè)壁腸缺損模型受損組織表面，作為物理屏障起到了防腹腔組織粘連的效果，可望成為很有應(yīng)用前景的臨床術(shù)后抗粘連材料。本項工作以題為“Dual dynamic crosslinked thermosensitive hydrogel with self-fixable property as a postoperative anti-adhesion barrier”發(fā)表在Acta Biomaterialia (2020, 110, 119-128)。

圖3具有組織黏附性的雙交聯(lián)水凝膠，可作為物理屏障起到防腹腔組織粘連作用。

 近日，團隊進一步采用葡萄多糖和F127建出一種基于動態(tài)肟鍵和疏水相互作用的雙動態(tài)交聯(lián)水凝膠，作為3D打印自固化水凝膠墨水。這種水凝膠墨水具有良好的溫度敏感性，在低溫下僅以輕度動態(tài)肟鍵交聯(lián)，能夠直接擠出成型；在被打印到生理溫度環(huán)境時，凝膠組分形成疏水相互作用二次交聯(lián)，從而增大凝膠強度和提高打印支架的穩(wěn)定性。解決了當(dāng)前生物3D打印水凝膠墨水往往需要紫外光交聯(lián)、二次離子交聯(lián)等輔助手段，及其面臨小分子試劑殘存等問題。雙動態(tài)交聯(lián)作用使水凝膠具有良好的自愈合能力，有助于在打印過程中結(jié)構(gòu)間的融合。該水凝膠具有優(yōu)異的力學(xué)韌性，如拉伸、壓縮和恢復(fù)性能。經(jīng)絲素蛋白包被后，該載體具有良好的細胞相容性并促進細胞增殖，包括HaCaT細胞、NHDF和HUVEC等皮膚細胞在整個結(jié)構(gòu)中呈現(xiàn)鋪展形態(tài)。該3D打印支架可作為皮膚再生或其他組織細胞治療的支架材料。相關(guān)論文以題為“Direct 3D printing of thermosensitive AOP127-oxidized dextran hydrogel with dual dynamic crosslinking and high toughness” 發(fā)表在Carbohydrate Polymers（2022, 291, 119616）。

圖4 溫度敏感水凝膠直接擠壓式3D打印示意圖。（A）低溫（16℃）下水凝膠中動態(tài)肟鍵交聯(lián)示意圖；（B）3D打印過程及在生理溫度（37℃）下疏水相互作用二次交聯(lián)；（C）3D打印支架的韌性；（D）細胞在3D打印支架中的三維分布。

參考資料：https://mse.sysu.edu.cn/article/2250