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中南大學(xué)物理與電子學(xué)院、湖南省二氧化碳綠色資源化利用國(guó)際聯(lián)合研究中心劉敏教授團(tuán)隊(duì)與臺(tái)灣同步輻射中心合作者共同在國(guó)際頂級(jí)刊物 Angew. Chem. Int. Ed.上發(fā)表了題為“Unveiling Proton-feeding Effect in Sulfur-doped Fe-N-C Single-Atom Catalyst for Enhanced CO2 Electroreduction”的研究論文。中南大學(xué)為該論文的第一完成單位及通訊作者單位。我校博士后陳善勇、碩士研究生李筱箐，臺(tái)灣同步輻射中心Cheng-Wei Kao為論文共同第一作者。我校劉敏教授，臺(tái)灣同步輻射中心詹丁山研究員為共同通訊作者。

通過電化學(xué)二氧化碳還原反應(yīng)(CO₂RR)生產(chǎn)高附加值化學(xué)品，是緩解全球能源和環(huán)境問題的可選途徑之一，其中，兩電子CO₂RR途徑產(chǎn)生的CO可作為制造多碳化合物的重要原料。氮摻雜碳負(fù)載的過渡金屬單原子催化劑（M-N-C SAC）具有高原子利用率和低成本，在CO₂RR轉(zhuǎn)化CO方面受到廣泛關(guān)注。M-N-C SAC中的雜原子摻雜被認(rèn)為是提高電催化性能的一種有效策略，但提高催化活性的來(lái)源仍不清楚。

本文研究了S摻雜SAC上增強(qiáng)的電催化CO₂RR性能，并揭示了質(zhì)子供給效應(yīng)在增強(qiáng)CO₂RR動(dòng)力學(xué)中起著重要的作用。通過簡(jiǎn)單的熱解路線制備了第二殼層摻硫的FeN₄，并通過XAFS和AC-HAADF-STEM進(jìn)行了驗(yàn)證。值得指出的是，這種S摻雜策略導(dǎo)致CO₂RR性能顯著增強(qiáng)，F(xiàn)E_CO增加，TOF增大十倍。Fe₁-NSC在流動(dòng)池中展現(xiàn)高FE_CO和優(yōu)異的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。CO₂-TPD結(jié)果和理論分析表明，S摻雜工程通過Fe的電子結(jié)構(gòu)促進(jìn)CO₂活化。多重原位表征結(jié)果表明，F(xiàn)eN₄SAC中的S摻雜促進(jìn)了H₂O分解為H*和隨后的CO₂質(zhì)子化為COOH，DFT計(jì)算也證實(shí)了這一點(diǎn)。結(jié)合質(zhì)子供給效應(yīng)和電子結(jié)構(gòu)工程，闡明了S摻雜對(duì)CO₂RR性能的增強(qiáng)作用。這項(xiàng)工作通過在SAC中設(shè)計(jì)雜原子摻雜，突出了質(zhì)子供應(yīng)對(duì)CO₂RR的獨(dú)特影響，為面向多種電催化過程的高性能催化劑的設(shè)計(jì)提供了新的見解。

這是劉敏教授團(tuán)隊(duì)2022年在Nature Communications, Angew. Chem. In. Ed., J. Am. Chem. Soc., Nano Lett.等發(fā)表論文以來(lái)，又一次在新能源研究領(lǐng)域取得的成果。該研究獲得了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、湖南省杰出青年基金、湖南省重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目、粉末冶金國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，以及中南大學(xué)高性能計(jì)算公共平臺(tái)的支持。