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華中科大王得麗團(tuán)隊在鎳基電催化劑調(diào)控方面取得重要進(jìn)展

來源:華中科技大學(xué)      2022-06-10
導(dǎo)讀:王得麗、趙旭團(tuán)隊提出一種獨特的催化劑價電子分布調(diào)控策略,通過在超薄氮化鎳納米片催化劑中構(gòu)造鎳缺陷,誘導(dǎo)氮化鎳中的價電子發(fā)生離域或缺失,從而有效調(diào)節(jié)了堿性氫氧化反應(yīng)中間體的吸附與轉(zhuǎn)化過程,顯著降低氫氧化反應(yīng)能壘。

6月7日,《德國應(yīng)用化學(xué)》(Angewandte Chemie International Edition)雜志在線刊發(fā)了華中科技大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院王得麗、趙旭團(tuán)隊的最新研究成果“調(diào)控鎳活性中心的價層電子分布實現(xiàn)高效氫氣電催化氧化” (Controlling the Valence-Electron Arrangement of Nickel Active Centers for Efficient Hydrogen Oxidation Electrocatalysis, Angew. Chem. Int. Ed. DOI: 10.1002/anie.202206588 )

近年來,隨著我國雙碳目標(biāo)的提出,以堿性膜燃料電池為代表的氫能轉(zhuǎn)化技術(shù)的開發(fā)受到重點關(guān)注。然而,該技術(shù)還存在著相當(dāng)?shù)募夹g(shù)瓶頸,主要在于電池陽極堿性氫氧化反應(yīng)中鎳催化劑的活性較低,無法實現(xiàn)對貴金屬催化劑的有效替代,嚴(yán)重制約了堿性膜燃料電池的成本與效率。

針對這一問題,王得麗、趙旭團(tuán)隊提出一種獨特的催化劑價電子分布調(diào)控策略,通過在超薄氮化鎳納米片催化劑中構(gòu)造鎳缺陷,誘導(dǎo)氮化鎳中的價電子發(fā)生離域或缺失,從而有效調(diào)節(jié)了堿性氫氧化反應(yīng)中間體的吸附與轉(zhuǎn)化過程,顯著降低氫氧化反應(yīng)能壘。研究表明,在適當(dāng)?shù)碾姌O載量下,該催化劑在堿性膜燃料電池陽極氫氧化反應(yīng)中的電流密度可超過商用鉑催化劑,且在循環(huán)使用2000次后,性能未見明顯衰減。此外,該催化劑還具備比商用鉑催化劑顯著提升的抗CO毒性。該項研究成果為開發(fā)廉價高效的堿性膜燃料電池催化劑提供了新思路。

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鎳缺陷的引入對調(diào)節(jié)價電子排布及堿性氫氧化反應(yīng)過程的影響


華中科技大學(xué)為該項工作的第一完成單位及通訊單位,化學(xué)與化工學(xué)院趙旭副教授為該論文的第一作者,王得麗教授為論文通訊作者。該論文得到中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)在理論計算,中科院高能物理研究所在同步輻射光源方面的幫助。該研究得到了國家自然科學(xué)資金(22002046和91963109)以及華中科技大學(xué)啟動基金(2020kfyXJJS063)的資助。

論文鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202206588

參考資料:http://chem.hust.edu.cn/info/1053/9882.htm




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