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乙酸是重要的有機化工原料，廣泛應用于生產(chǎn)乙酸乙烯酯、乙酸酐以及乙酸酯等精細化學品。隨著天然氣開采技術的日趨成熟，天然氣有望成為未來石油資源的替代品，因此發(fā)展其高效定向轉(zhuǎn)化對能源體系的低碳轉(zhuǎn)型具有重要的戰(zhàn)略意義。由于甲烷高度穩(wěn)定，其直接、定向轉(zhuǎn)化制乙酸面臨巨大挑戰(zhàn)。因此，亟需探索一條高效、經(jīng)濟的甲烷定向轉(zhuǎn)化為乙酸的新路徑。

鹵代甲烷是甲烷的重要衍生物，其直接轉(zhuǎn)化制高附加值化學品是甲烷轉(zhuǎn)化的重要研究方向。前期，該團隊報道了一種氯甲烷與CO耦合高選擇性制備芳烴的新路線（Angew. Chem. Int. Ed.，2022）。然而，迄今為止，鹵代甲烷制備含氧化合物的研究較少，且現(xiàn)有報道難以擺脫均相、貴金屬催化劑的限制，這也為鹵代甲烷高效定向轉(zhuǎn)化為乙酸的工作帶來挑戰(zhàn)。

本工作中，該團隊首次實現(xiàn)了分子篩催化氯甲烷一步高選擇性制備乙酸，在2.0MPa、250℃條件下，以改性絲光沸石為催化劑，乙酸和乙酸甲酯選擇性可達99.3%。此外，團隊還系統(tǒng)研究了分子篩拓撲結構、酸性質(zhì)以及反應條件對催化性能的影響，發(fā)現(xiàn)一維孔道絲光沸石分子篩具有較高的氯甲烷羰基化性能，并進一步證實了絲光沸石8元環(huán)側口袋酸中心為氯甲烷羰基化反應的活性中心。借助原位紅外、同位素示蹤等表征手段開展反應機理的研究，團隊提出了氯甲烷在酸性分子篩上羰基化生成乙酸的反應機理。

相關研究成果以“Highly Selective Carbonylation of CH3Cl to Acetic Acid Catalyzed by Pyridine-Treated MOR Zeolite”為題，于近日發(fā)表在《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed.）上，該工作的第一作者是我所DNL1204組博士研究生房旭東。上述工作得到國家自然科學基金、國家高層次人才特殊支持計劃、大連高層次人才創(chuàng)新支持計劃、中科院A類先導專項“變革性潔凈能源關鍵技術與示范”等項目的支持。（文/圖 房旭東、劉紅超）

文章鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202203859

參考鏈接：http://www.dicp.ac.cn/xwdt/kyjz/202206/t20220601_6456328.html