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 金屬有機(jī)籠具有三維結(jié)構(gòu)和一定尺寸的空腔，在分子識(shí)別、催化與穩(wěn)定反應(yīng)中間體等方面有著重要的應(yīng)用?；谶策慕饘儆袡C(jī)籠結(jié)合了卟啉優(yōu)異的光物理性質(zhì)與金屬有機(jī)籠的主客體化學(xué)，在構(gòu)筑光捕獲體系以及仿生催化領(lǐng)域有著獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。然而，大部分基于卟啉金屬有機(jī)籠的研究都集中于其分子結(jié)構(gòu)以及催化性能，利用卟啉的金屬有機(jī)籠來進(jìn)行光控的可逆釋放鮮有報(bào)道。這種可控釋放體系的建立還可以利用其氧化還原過程儲(chǔ)存與釋放單線態(tài)氧，在光動(dòng)力治療和光催化氧化反應(yīng)等方面有著一定的應(yīng)用前景。

圖1 光氧化驅(qū)動(dòng)的客體可逆封裝與釋放

針對(duì)這一問題，西安交通大學(xué)材料學(xué)院的張明明課題組利用四羧酸聯(lián)苯與四吡啶卟啉作為構(gòu)筑基元，通過Pt基配體的連接構(gòu)筑了桶狀的卟啉基金屬有機(jī)籠。這種多齒配體的螯合配位利用金屬配位鍵的協(xié)同性大大提高了其結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性，為其功能的研究與拓展奠定了基礎(chǔ)。值得指出的是，在該結(jié)構(gòu)中兩個(gè)卟啉分子之間的距離為8.0 Å,有利于通過π -π堆積作用來有效地識(shí)別多環(huán)芳烴類分子。當(dāng)蒽的衍生物作為客體分子時(shí)，該金屬有機(jī)籠在光照下可以有效地產(chǎn)生單線態(tài)氧用以氧化其內(nèi)部包裹的客體分子，進(jìn)而破壞蒽衍生物的平面結(jié)構(gòu)，使得其主客體結(jié)合能力大大下降，從而在金屬籠的空腔里被釋放出來。進(jìn)一步加熱該體系會(huì)使得氧化的客體分子釋放出單線態(tài)氧回到其初始狀態(tài)，進(jìn)而被重新包裹到金屬籠的空腔內(nèi)。這種通過光氧化驅(qū)動(dòng)的客體的可逆封裝與釋放過程有望被用于構(gòu)建新型的刺激響應(yīng)性材料。

近日，該研究成果以《基于卟啉的多組分金屬籠：主客體化學(xué)用于光氧化驅(qū)動(dòng)的可逆包裹與釋放》(Porphyrin-Based Multicomponent Metallacage: Host–Guest Complexation toward Photooxidation-Triggered Reversible Encapsulation and Release)為題發(fā)表在美國(guó)化學(xué)會(huì)的JACS Au雜志上。論文第一作者為西安交大材料學(xué)院張澤遠(yuǎn)副教授，通訊作者是西安交大金屬材料強(qiáng)度國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室張明明教授，陜西省軟物質(zhì)國(guó)際聯(lián)合研究中心與西安交大金屬材料強(qiáng)度國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室為本文第一單位。

該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、西安交通大學(xué)基礎(chǔ)研究計(jì)劃、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)和超分子結(jié)構(gòu)與材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金等項(xiàng)目的資助，論文的表征及測(cè)試得到了深圳大學(xué)李霄鵬教授與方芳博士、吉林大學(xué)的王明教授、西安交大一附院的張子茜副主任醫(yī)師、西安交通大學(xué)分析測(cè)試共享中心和理學(xué)院分析測(cè)試中心的支持。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacsau.2c00245

參考資料：http://mse.xjtu.edu.cn/info/1016/6907.htm