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氫能因其高能量密度及清潔性，被認(rèn)為是最有潛力的新能源之一。隨著電力價(jià)格逐漸下降，越來越多的目光聚焦于全電解水(OWE)制氫。但是，OWE的發(fā)展仍然面臨著各種各樣的挑戰(zhàn)。首先，電催化劑發(fā)展的局限性和較高的熱力學(xué)能壘導(dǎo)致OWE制氫在實(shí)際操作中需要較高輸入電壓(>1.8V)，遠(yuǎn)高于理論電壓1.23V。此外，OWE反應(yīng)過程中活性氧(ROS)的生成易導(dǎo)致膜降解，會(huì)使陰陽(yáng)極產(chǎn)物 (O2/H2)交叉，存在潛在的安全問題。并且，OWE對(duì)電解液中的水有嚴(yán)格的要求，但潔凈水的稀缺性限制了其廣泛應(yīng)用。目前，OWE制氫效率仍主要被限制于具有緩慢動(dòng)力學(xué)的陽(yáng)極OER反應(yīng)，相比于陰極產(chǎn)物H2，陽(yáng)極產(chǎn)物O2價(jià)值較低。近年來，構(gòu)建混合電解水(HWE)體系，將陰極析氫反應(yīng)(HER)耦合熱力學(xué)有利的陽(yáng)極反應(yīng)（例如生物質(zhì)升級(jí)或無機(jī)污染物降解）制氫得到了廣泛的關(guān)注。通過電化學(xué)途徑提高這些陽(yáng)極反應(yīng)的選擇性和效率，不僅可以實(shí)現(xiàn)生物質(zhì)的良性循環(huán)和污染物的變廢為寶，同時(shí)可以更低能耗產(chǎn)氫。因此，發(fā)展和制備高效的電催化劑提高陽(yáng)極反應(yīng)效率和調(diào)節(jié)電氧化選擇性至關(guān)重要。

本綜述首先介紹了電解水制氫的背景和重要性，并對(duì)傳統(tǒng)的全電解水(OWE)、解耦電解水(DWE)和混合電解水(HWE)等不同的電解水制氫系統(tǒng)進(jìn)行了比較。 強(qiáng)調(diào)了利用生物質(zhì)/無機(jī)小分子氧化的HWE同OWE和DWE相比在制氫方面的優(yōu)勢(shì)。然后，本綜述總結(jié)了近年來報(bào)道的可應(yīng)用于HWE系統(tǒng)中的不同的陽(yáng)極反應(yīng)(如醇、醛、胺、尿素、肼、氨等的氧化)，詳細(xì)介紹了反應(yīng)電位、步驟，探討了不同反應(yīng)機(jī)理，對(duì)典型案例和應(yīng)用進(jìn)行了分析，歸納了目前常見非貴金屬基催化劑的種類、制備方法。目前，研究者們主要通過改變催化劑形貌和物理化學(xué)性質(zhì)來提高催化活性。在形貌方面，通過構(gòu)建多孔三維結(jié)構(gòu)和減小納米顆粒尺寸來擴(kuò)大電催化劑的表面積和孔隙度，提高活性位點(diǎn)的利用率和促進(jìn)傳質(zhì)。在調(diào)整物理化學(xué)性質(zhì)方面，通過增加結(jié)構(gòu)復(fù)雜性和調(diào)節(jié)電子構(gòu)型，包括表面功能化、雜原子摻雜、缺陷形成、合金化、異質(zhì)界面構(gòu)建和多活性相雜化等。最后，為了更好地制備各種陽(yáng)極電催化材料，本文總結(jié)了一些關(guān)鍵問題和挑戰(zhàn)，并對(duì)未來HWE制氫系統(tǒng)進(jìn)行了展望。

參考資料：https://chem.szu.edu.cn/info/1061/5255.htm