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論文第一作者為南京師范大學(xué)化科院2020級(jí)博士研究生夏遠(yuǎn)勝同學(xué)，劉江副教授、謝蘭貴教授和蘭亞乾教授為該論文的通訊作者，南京師范大學(xué)為第一通訊單位。

光催化CO2還原反應(yīng)技術(shù)被認(rèn)為是目前實(shí)現(xiàn)碳中和研究領(lǐng)域最具前景的方法之一。在過去幾十年中，光催化CO₂還原反應(yīng)已經(jīng)經(jīng)歷了快速的發(fā)展并取得了許多重要成就。但是，目前光催化CO₂還原反應(yīng)依舊存在以下問題：1）CO₂的主要還原產(chǎn)物具有較低的使用價(jià)值（大部分為CO、HCOOH等）；2）還原產(chǎn)物具有低的產(chǎn)量；3）光催化反應(yīng)不徹底，產(chǎn)物分離成本較高且困難。這些問題極大影響了光催化CO2還原產(chǎn)物后續(xù)應(yīng)用。本文通過串聯(lián)轉(zhuǎn)化技術(shù)將低使用價(jià)值和低濃度的光催化CO2還原產(chǎn)物再轉(zhuǎn)化為高附加值的成熟化學(xué)品，為光催化CO₂還原反應(yīng)提供一種走向應(yīng)用的可行性策略。

圖1.光催化CO2RR和羰基化反應(yīng)的串聯(lián)耦合。

論文在MOF基晶態(tài)材料作為光催化劑實(shí)現(xiàn)CO2到CO的光催化定向轉(zhuǎn)化的基礎(chǔ)上，選擇了兼容的反應(yīng)體系和反應(yīng)裝置，建立了光催化還原CO2反應(yīng)和羰基化反應(yīng)的串聯(lián)催化反應(yīng)體系。該工作將CO2光催化反應(yīng)與鈀催化的羰基化反應(yīng)進(jìn)行有效串聯(lián)，實(shí)現(xiàn)了CO2到CO再到酰胺化合物（重要的藥物分子和高附加值精細(xì)化學(xué)品）的綠色、安全以及高效轉(zhuǎn)化。我們注入的同位素13CO2氣體可以通過串聯(lián)的氨基羰基化反應(yīng)生成被13C同位素成功標(biāo)記的酰胺化合物。同時(shí)還嘗試串聯(lián)了其他不同的羰基化反應(yīng)，如苯氧羰基化、烷氧羰基化以及羰基化Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)。通過改變串聯(lián)系統(tǒng)中羰基化反應(yīng)的條件,建立了光催化CO2RR和不同類型的羰基化串聯(lián)反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了CO2到CO到C-N/C-C/C-O鍵的形成，進(jìn)一步擴(kuò)展了串聯(lián)反應(yīng)的實(shí)際應(yīng)用。

圖2.光催化CO2還原與鈀催化羰基化反應(yīng)的串聯(lián)反應(yīng)歷程

對(duì)于CO2還原產(chǎn)物的串聯(lián)轉(zhuǎn)化是未來研究的一個(gè)潛在方向。我們通過將光催化CO2RR和催化羰基化反應(yīng)串聯(lián)起來，成功地實(shí)現(xiàn)了光催化低值產(chǎn)物CO向高附加值且易分離的精細(xì)有機(jī)化學(xué)品的再轉(zhuǎn)化。這種串聯(lián)反應(yīng)策略顯示出很高的轉(zhuǎn)化率和在精細(xì)化學(xué)品合成中的應(yīng)用潛力，不僅實(shí)現(xiàn)了低值/溫室氣體CO2到高價(jià)值的藥物相關(guān)分子的直接轉(zhuǎn)化，而且為光催化CO2還原產(chǎn)物的價(jià)值再升級(jí)以及后續(xù)分離應(yīng)用開辟了新的研究思路。

參考資料：http://www.njnu.edu.cn/info/1088/17481.htm