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隨著抗生素的濫用，臨床多重耐藥菌（超級(jí)細(xì)菌）的出現(xiàn)嚴(yán)重危害了住院病人和老齡人口的生命健康，由此，對(duì)于超級(jí)細(xì)菌便捷、快速的探測(cè)將有助于細(xì)菌感染的早期診斷和精準(zhǔn)治療。針對(duì)傳統(tǒng)微生物檢測(cè)技術(shù)操作繁復(fù)、耗時(shí)長(zhǎng)、對(duì)儀器設(shè)備要求高等缺陷，研究團(tuán)隊(duì)發(fā)展了一種新型簡(jiǎn)易的多色熒光傳感陣列，實(shí)現(xiàn)了細(xì)菌的高效識(shí)別與區(qū)分。前期研究工作中，團(tuán)隊(duì)與美國(guó)德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校Jonathan Sessler教授團(tuán)隊(duì)合作，對(duì)FDA批準(zhǔn)的一種鐵螯合劑藥物Deferasirox (ExJade)進(jìn)行結(jié)構(gòu)改性，合成了具有熒光性質(zhì)的ExJade衍生物，并初步驗(yàn)證了其在細(xì)菌生物被膜熒光可視化中的應(yīng)用（J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 1278-1283）。

在上述研究基礎(chǔ)上，團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步對(duì)ExJade的多個(gè)苯環(huán)取代位點(diǎn)進(jìn)行化學(xué)修飾，通過(guò)調(diào)控母體結(jié)構(gòu)的電子供受體效應(yīng)，構(gòu)建了熒光發(fā)射幾乎涵蓋全可見(jiàn)光譜帶的ExJade衍生物庫(kù)。理論結(jié)合實(shí)驗(yàn)研究表明，這些衍生物在水溶液中表現(xiàn)出包括聚集誘導(dǎo)發(fā)光（AIE）、激發(fā)態(tài)分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移（ESIPT）和電荷轉(zhuǎn)移等在內(nèi)的混合發(fā)光機(jī)制，并可通過(guò)與三價(jià)鐵離子的螯合猝滅本征熒光。熒光成像實(shí)驗(yàn)表明，該系列衍生物可實(shí)現(xiàn)細(xì)菌的多熒光通道成像，且與商業(yè)細(xì)菌染料Syto 9不串光，為細(xì)菌的精準(zhǔn)可視化研究提供了新的化學(xué)工具。此外，團(tuán)隊(duì)還構(gòu)建了基于ExJade多色熒光衍生物庫(kù)的細(xì)菌傳感陣列，針對(duì)細(xì)菌對(duì)該系列衍生物不同的內(nèi)化動(dòng)力學(xué)，以及衍生物對(duì)細(xì)菌內(nèi)源性三價(jià)鐵離子差異化的熒光猝滅動(dòng)力學(xué)，選取最大熒光差異窗口獲得該陣列對(duì)不同細(xì)菌的高通量特征識(shí)別信號(hào)，繼而應(yīng)用主成分分析法對(duì)獲取信號(hào)進(jìn)行降維分析，成功實(shí)現(xiàn)了革蘭氏陽(yáng)性菌和陰性菌，臨床分離耐藥菌和藥敏菌，以及經(jīng)藥物誘導(dǎo)產(chǎn)生不同耐藥性金黃色葡萄球菌之間的精準(zhǔn)區(qū)分，從而為臨床超級(jí)細(xì)菌的快速甄別提供了一種高效、簡(jiǎn)易的新型化學(xué)探測(cè)工具。

化學(xué)與分子工程學(xué)院青年教師胡習(xí)樂(lè)博士、美國(guó)德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校Adam Sedgwick博士和Daniel Mangel博士為本文共同第一作者，賀曉鵬教授、Jonathan Sessler教授和Adam Sedgwick博士為本文共同通訊作者，研究工作得到了田禾院士的悉心指導(dǎo)。研究工作的光學(xué)性能測(cè)試和微生物實(shí)驗(yàn)主要由化學(xué)學(xué)院博士研究生尚瑩、甘慧麒協(xié)助完成。本研究獲得了國(guó)家自然科學(xué)基金委、材料生物學(xué)與動(dòng)態(tài)化學(xué)教育部前沿科學(xué)中心、上海市科技重大專項(xiàng)、上海市科委國(guó)際合作項(xiàng)目資助。

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c01155。

參考資料：https://chem.ecust.edu.cn/2022/0604/c6623a145462/page.htm