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唐瑜教授課題組在稀土功能配合物研究領(lǐng)域有著非常雄厚的研究基礎(chǔ)和豐富的研究經(jīng)驗(yàn)。近年來主要開展稀土配合物發(fā)光材料的創(chuàng)制以及功能和穩(wěn)定性調(diào)控規(guī)律研究，圍繞著如何在分子水平調(diào)控稀土配合物發(fā)光材料的功能和穩(wěn)定性這一關(guān)鍵科學(xué)問題，開展了系統(tǒng)的研究工作。實(shí)現(xiàn)了材料體系稀土熒光強(qiáng)度和壽命協(xié)同調(diào)制，并將其應(yīng)用于稀土智能光學(xué)編碼材料和雙光子生物探針構(gòu)筑。研究成果對新型稀土配合物發(fā)光材料的創(chuàng)制和稀土資源的高值化應(yīng)用具有重要的科學(xué)意義，并豐富和擴(kuò)展了配位化學(xué)的研究內(nèi)容。近五年在Natl. Sci. Rev., J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed., Energy Environ. Sci.和ACS Nano等國際知名專業(yè)期刊上發(fā)表論文78篇。

相關(guān)成果：

一、 通過調(diào)節(jié)配體的分子極性將稀土配合物自組裝成具有自組裝誘導(dǎo)發(fā)光（Self-Assembly Induced Luminescence, SAIL）活性和良好水分散性的納米粒子。同時，通過研究水溶液中熒光壽命和量子產(chǎn)率的變化，自組裝可以：（1）有效屏蔽發(fā)光中心的水分子，從而減少水分子O-H振動對發(fā)光的猝滅作用；（2）組裝帶來物理和空間的限制，極大地限制Eu³⁺配合物的分子內(nèi)旋轉(zhuǎn)或振動，從而導(dǎo)致在水溶液中發(fā)光增強(qiáng)?；?/span>SAIL效應(yīng)，利用瞬態(tài)熒光和穩(wěn)態(tài)熒光研究了Eu-NPs的測溫性質(zhì)，也可以通過比率型熒光信號實(shí)現(xiàn)對次氯酸的特異性檢測（如圖1所示）。除此之外，還利用組裝體進(jìn)行了活細(xì)胞水平HClO成像研究。本工作不僅為合理設(shè)計(jì)稀土發(fā)光配合物的組裝體和可控FRET體系的構(gòu)建提供了一種新策略，同時還提供了一種增強(qiáng)稀土配合物在水溶液中發(fā)光和穩(wěn)定性的新方法。

圖1、 Eu³⁺配合物自組裝誘導(dǎo)發(fā)光（SAIL）示意圖及其在溫度和HClO生物成像中的應(yīng)用

二、 基于原位配位反應(yīng)進(jìn)行配合物與材料基質(zhì)的雜化組裝研究，并進(jìn)一步利用界面效應(yīng)調(diào)控配合物與材料基質(zhì)之間相互作用，提高了材料的穩(wěn)定性，并實(shí)現(xiàn)了基質(zhì)與配合物的功能復(fù)合（Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 8654-8658，如圖2所示）。利用界面效應(yīng)調(diào)控配合物與材料基質(zhì)之間相互作用，提高了材料的穩(wěn)定性，并實(shí)現(xiàn)了基質(zhì)與配合物的功能復(fù)合。例如，通過將CeO_x納米顆粒均勻負(fù)載在ZIF-67衍生的中空的CoS納米籠表面，通過控制CeO_x的用量實(shí)現(xiàn)Co²⁺/Co³⁺比例的準(zhǔn)確調(diào)控，誘導(dǎo)活性缺陷位點(diǎn)的生成，從而顯著促進(jìn)水氧化進(jìn)程的進(jìn)行，CeO_x保護(hù)層能有效阻止CoS的氧化和活性成分流失進(jìn)而提升催化劑的穩(wěn)定性。

圖2、基于界面效應(yīng)實(shí)現(xiàn)配合物與材料基質(zhì)的功能復(fù)合

微/納米膠囊組裝體具有可修飾的殼層、高暴露表面和大的容納空間，在藥物輸送、氣體儲存和催化等方面具有巨大的應(yīng)用潛力。唐瑜教授團(tuán)隊(duì)在制備金屬有機(jī)框架材料MIL-88A 的前驅(qū)體里引入稀土Ce³⁺離子，并通過合理調(diào)節(jié)Ce³⁺和尿素的摻雜量，一步合成出不同長徑比的中空納米水滑石 微膠囊，基于稀土離子的親氧性和協(xié)同配位作用，可穩(wěn)定MIL-88A的初始形貌，同時可以通過Ce³⁺離子的摻雜量控制微膠囊壁厚，工作發(fā)表在Energy Environ. Sci.上，并為該雜志年度hot article（圖3，Energy Environ. Sci., 2020, 13, 2949-2956）。

圖3、稀土離子配位作用誘導(dǎo)生長中空MOF 微膠囊結(jié)構(gòu)

三、 利用原位配位反應(yīng)和配體/材料基質(zhì)的刺激響應(yīng)性設(shè)計(jì)，在一種材料體系實(shí)現(xiàn)稀土多維度/多重刺激響應(yīng)型光學(xué)信息存儲。選擇具有發(fā)光特征的碳量子點(diǎn)為材料基質(zhì)，利用配位組裝在碳量子點(diǎn)上“嫁接”對酸堿性氣氛能產(chǎn)生熒光信號響應(yīng)的Eu³⁺配合物，實(shí)現(xiàn)了材料體系熒光光譜和壽命的協(xié)同調(diào)制，有效提高了光學(xué)編碼容量和安全性，為稀土配合物在光學(xué)編碼材料領(lǐng)域應(yīng)用提供了新的研究視角（Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56, 2689-2693，如圖4所示）。

圖4、材料體系稀土熒光光譜和壽命協(xié)同調(diào)制用于光學(xué)編碼

同時，基于配體交換反應(yīng)實(shí)現(xiàn)了稀土配合物與鈣鈦礦量子點(diǎn)的雜化組裝，在大幅度提高鈣鈦礦量子點(diǎn)水穩(wěn)定性的同時，將稀土配合物發(fā)光的酸堿響應(yīng)性與鈣鈦礦量子點(diǎn)發(fā)光的溫度響應(yīng)性充分復(fù)合在一起。這種優(yōu)越的特性可以應(yīng)用于多重刺激響應(yīng)型光學(xué)編碼體系，從而進(jìn)一步提高了信息加密的安全性（ACS Nano, 2021, 15, 6266-6275，如圖5所示）。

圖5、稀土配合物與鈣鈦礦量子點(diǎn)雜化組裝實(shí)現(xiàn)多刺激響應(yīng)熒光編碼材料構(gòu)筑

基于以上基礎(chǔ)研究工作，我們團(tuán)隊(duì)合成了具有刺激響應(yīng)性的稀土配合物，并將它與高分子基質(zhì)結(jié)合制成發(fā)光油墨，從而得到具有強(qiáng)熒光發(fā)射的刺激響應(yīng)型熒光油墨。制備得到的稀土智能熒光防偽標(biāo)簽在日光下具有很好的隱藏性，不僅可實(shí)現(xiàn)全光譜的熒光發(fā)射，而且通過外界刺激的調(diào)控，同時實(shí)現(xiàn)對發(fā)光油墨熒光性能的調(diào)控（如圖6所示），申請了三項(xiàng)國家發(fā)明專利（202011185652.9；202011181673.3；202011185637.4），正在實(shí)質(zhì)審查階段，有極強(qiáng)的產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用前景。

圖6、稀土高等級熒光防偽標(biāo)簽在不同激發(fā)波長和密鑰驅(qū)動下的可控?zé)晒庾兩?/span>