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蘭州大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院潘效波教授課題組成員由汝成龍、吳鉉、陳培研組成。主要圍繞有機(jī)含硼共軛聚合物的光催化水解產(chǎn)氫的研究展開(kāi)。光催化裂解水制氫是獲得氫能的有效手段之一，其中光催化劑是高效獲得氫能的關(guān)鍵。因此光催化劑的設(shè)計(jì)和合成已經(jīng)成為光催化領(lǐng)域的重要研究方向。然而光催化劑普遍存在帶隙寬、太陽(yáng)光利用率低和光電轉(zhuǎn)換效率低等問(wèn)題亟需解決。最近有機(jī)共軛聚合物因其優(yōu)異的光吸收效能力、可調(diào)諧的能帶結(jié)構(gòu)以及可控合成等獨(dú)特優(yōu)勢(shì)而經(jīng)備受關(guān)注。含硼共軛聚合物由于硼元素的缺電子特性導(dǎo)致CT過(guò)程的發(fā)生，影響光生電子和空穴的分離和遷移，這些特點(diǎn)有助于它們成為優(yōu)異的裂解水產(chǎn)氫光催化劑。據(jù)此，我們系統(tǒng)性地考察了三芳基硼體系和硼氮體系（圖1）的光物理性質(zhì)、電子結(jié)構(gòu)和分子結(jié)構(gòu)等對(duì)光催化產(chǎn)氫性能的影響。同時(shí)，研究了它們光解水析氫的機(jī)理以及過(guò)渡態(tài)的形式，實(shí)現(xiàn)了含硼有機(jī)共軛聚合物光解水析氫過(guò)程的深層次探索，從而進(jìn)一步指導(dǎo)和優(yōu)化含硼光催化劑的設(shè)計(jì)和合成。簡(jiǎn)要概括為：

圖1. 三芳基硼體系和硼氮體系的代表性的光催化劑

(1) 發(fā)現(xiàn)了含硼共軛聚合物的光催化水裂解產(chǎn)氫性能，拓展了水裂解產(chǎn)氫光催化劑的體系。首次將D-A型含硼聚合物應(yīng)用于光催化水裂解產(chǎn)氫體系并證實(shí)了硼元素對(duì)光催化水裂解產(chǎn)氫的促進(jìn)作用，研究了它們的光催化水裂解產(chǎn)氫的能力，探索了含硼寡聚物/聚合物光催化水裂解產(chǎn)氫機(jī)理，發(fā)展了新的光催化水裂解催化體系。

(2) 揭示了多重梯度能級(jí)對(duì)有機(jī)共軛聚合物光催化劑的產(chǎn)氫性能的促進(jìn)作用。將由二苯并硫砜單元構(gòu)筑的共軛骨架中引入二級(jí)受體單元有機(jī)硼基團(tuán)制備了A-π-A型聚合物，發(fā)現(xiàn)其光催化裂解水產(chǎn)氫的性能明顯優(yōu)于π-A和D-π-A型等其他類(lèi)型的共軛聚合物，其原因歸屬于多重梯度能級(jí)促進(jìn)了光生電荷和空穴的分離能力，進(jìn)而提升了聚合物光催化劑的產(chǎn)氫性能。該策略有助于高效聚合物光催化劑的設(shè)計(jì)和構(gòu)筑。

(3) 確立了B←N配位鍵對(duì)光催化裂解水產(chǎn)氫活性的增強(qiáng)作用。B←N配位鍵引入到共軛聚合物骨架中能夠增加分子的極性、降低激子結(jié)合能、促進(jìn)強(qiáng)內(nèi)建電場(chǎng)的形成、進(jìn)而增強(qiáng)光生電荷和空穴的分離和傳輸能力，提升聚合物的光催化裂解水產(chǎn)氫能力。這種構(gòu)筑模式拓展了有機(jī)聚合物光催化劑體系，有力地推動(dòng)含硼有機(jī)共軛聚合物光催化劑的研究和開(kāi)發(fā)。

圍繞有機(jī)含硼共軛聚合物光催化劑性能提升這一主題，完成了由首次發(fā)現(xiàn)時(shí)223 μmol g-1 h-1的產(chǎn)氫速率到現(xiàn)在的22350 μmol g-1 h-1，已經(jīng)達(dá)到了有機(jī)聚合物光催化劑產(chǎn)氫性能的最前沿水平。此類(lèi)催化劑的發(fā)展和設(shè)計(jì)拓寬了有機(jī)聚合物光催化劑的研究范圍，形成了一類(lèi)獨(dú)具特色的研究課題。至今已發(fā)表相關(guān)的SCI論文4篇，申請(qǐng)了專(zhuān)利1件。所發(fā)表論文已經(jīng)受到國(guó)際和國(guó)內(nèi)同行的肯定和認(rèn)可，其中部分論文已被其他高質(zhì)量期刊論文和綜述多次引用和評(píng)述。

相關(guān)工作發(fā)表于：

ACS Energy Lett. 2020, 5, 669;

Macromolecules 2021, 54, 8839;

Small 2021, 2100132;

ACS Appl. Energy Mater. 2022 （doi.org/10.1021/acsaem.2c00017）

授權(quán)專(zhuān)利：

一種含B←N配位鍵的有機(jī)共軛聚合物光催化劑及制備方法、應(yīng)用（202210173445.4）