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在全面落實“十四五”發(fā)展規(guī)劃、扎實開展新一輪一流學科建設的新起點上，山東大學化學與化工學院立足學科發(fā)展實際、謀劃學科建設方向，不斷創(chuàng)新方式方法，高度重視科研工作。近期，各學術團隊在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Energy Environ. Sci., Nano Lett.， CCS Chem.等多個國際學術期刊上以第一完成單位發(fā)表各類高水平文章三十余篇，取得了一系列階段性學術新成果。

圖1. BNN-1,3-偶極子的合成及其自發(fā)去芳構化環(huán)化

學院佟振合院士團隊孔令兵教授課題組在不飽和有機硼化學領域取得系列重要進展。團隊聚焦硼雜不飽和體系的合成新方法開發(fā)、新結構創(chuàng)制以及新應用探索等方面研究，通過合理設計，成功開發(fā)了高效硼雜不飽和鍵構建新方法，并將其應用于非環(huán)共軛不飽和硼體系的構筑；穩(wěn)定分離了離子型亞胺硼烷化合物，并系統(tǒng)研究了它們的基元反應性；通過硼雜烯烴的重排反應合成了中性二硼雜環(huán)丙烷類似物；發(fā)現(xiàn)BNN-1,3-偶極子在室溫下即可完成對苯環(huán)的去芳構化偶極環(huán)加成反應。相關成果發(fā)表在J. Am. Chem. Soc.(2021, 143, 13483.)、 Angew. Chem. Int. Ed.(2022, 61, e202117053.)、 Chem. Sci.(2022, 13, 2303)等國際學術期刊上，并以“Hot Article”“Hot Paper”等形式進行了亮點報道。

圖2 不對稱Ir(I)/方酰胺催化click反應合成軸手性聯(lián)芳基三氮唑

佟振合院士團隊徐政虎教授課題組在點擊反應的研究中取得新進展。團隊首次采用小分子方酰胺催化結合銥催化實現(xiàn)了內炔的不對稱點擊化學反應，高對映選擇性合成軸手性聯(lián)芳基三氮唑產物（圖2）。文章首次報道了金屬Ir催化結合小分子催化的方法，實現(xiàn)了大位阻內炔的不對稱點擊反應。該反應具有100％的原子經濟性、優(yōu)異的對映選擇性、良好的底物普適性以及溫和的反應條件等優(yōu)點。另外采用非對映異構體的方酰胺催化劑O與O'，能夠高選擇性合成R與S兩種構型的產物，而方酰胺催化劑O與O'均能方便的從天然生物堿奎尼丁以及奎寧合成得到。該成果在線發(fā)表于J. Am. Chem. Soc.（DOI:10.1021/jacs.2c02563），化學與化工學院二年級碩士生張雪為第一作者，徐政虎教授為通訊作者。

錢逸泰院士團隊楊劍教授課題組在水系電池領域取得系列新進展。團隊針對電極材料的界面進行設計，調控離子的去溶劑化過程，降低離子的擴散能壘，抑制副反應的發(fā)生，顯著改善了負極材料的電化學性能，為水系電池的發(fā)展提供了助力。課題組以層狀結構的磷酸鋯（α-ZrP）為模型，誘導正丁胺嵌入，成功地改善了其與聚（偏氟乙烯）（PVdF）粘結劑的相容性，使其在鋅箔表面形成致密且堅固的保護層，從而阻止了鋅與電解液直接接觸和副反應的發(fā)生。此外，課題組以ZnF2-Ag沉積的鋅箔(ZnF2-Ag@Zn)作為模型，通過親水的ZnF2和親鋅的Ag分別對于H2O和Zn2+的選擇性吸附，實現(xiàn)Zn2+和H2O在電極表面的高效分離，促進水合鋅離子的去溶劑化，進而改善后繼的電化學還原、成核/生長過程。相關工作先后發(fā)表于Energy Environ. Sci.(DOI:10.1039/D1EE03624F,IF：38.532),博士研究生彭慧麗為文章第一作者;Adv. Energy Mater.（DOI: 10.1002/aenm.202200157, IF：29.368),博士研究生王成剛為第一作者，山東大學和濟南大學為論文共同通訊單位；Nano Lett.(2022, 22, 1750-1758, IF：11.189),博士后汪冬冬為文章第一作者，山東大學和天津大學為論文共同通訊單位）;Adv. Funct. Mater.(DOI: 10.1002/ adfm.202106751, IF：18.808)、 Carbon Energy 2022, early view (DOI: 10.1002/ cey2.163)。

郝京誠教授團隊楊志杰教授課題組在納米粒子可控組裝研究中取得系列重要進展，課題組成功利用人工的“轉錄-翻譯”法則獲得了多種納米粒子組裝體，具體將三種苝酰亞胺(PDI)分子異構體作為單體進行超分子聚合，并通過超分子聚合物和Au納米粒子（NPs）間的范德華力，實現(xiàn)納米粒子組裝體超結構及功能的多樣化。相關成果發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed.(DOI:10.1002/anie.202201426和DOI:10.1002/anie.202117406)及J. Am. Chem. Soc.(2022, 144, 2333-2342)。文章第一作者分別為碩士生劉佳明、博士后鞏彥君和博士生劉榮娟，楊志杰教授為論文通訊作者。

張進濤教授課題組在二氧化碳高效能源轉換研究中取得系列研究進展，課題組運用焦耳熱處理方法實現(xiàn)了碳纖維表面的快速功能化處理，充分發(fā)揮功能碳纖維與硫化鉍納米棒(Bi2S3)間的相互作用，調控電化學驅動界面反應過程制備三維鉍納米片網絡結構(BiNN-CFs)，并揭示了界面電化學反應納米結構設計規(guī)律。相關研究工作通過理解電化學調控界面轉變規(guī)律設計高效電催化劑，為進一步耦合太陽能實現(xiàn)高效清潔能源利用具有重要研究意義。相關成果發(fā)表于Angew. Chem. Int. Ed.(2022, 61(6), e202113918022)和Adv. Energy Mater.(2022, 2103960. DOI：10.1002/aenm.202103960)，論文第一作者分別為博士研究生曹雪瑩、烏蘭巴日和趙蘭玲副教授，指導教師張進濤教授為論文唯一通訊作者。

邢鵬遙教授課題組在手性科學基礎和應用上取得系列進展。團隊利用電荷轉移作用將共軛氨基酸的圓二色信號紅移至近紅外一區(qū)，并利用其手性吸收的性質實現(xiàn)圓偏振激光調控的手性光熱性質；設計合成了一系列苯并咪唑氨基酸衍生物，利用分子內氫鍵誘導的折疊行為控制芳基螺旋槳手性的出現(xiàn)，并發(fā)現(xiàn)其可以對氯仿有著獨特的響應行為，這種高度的選擇性使得圓二色譜和圓偏振發(fā)光性質得以翻轉；利用Herrick’s氫鍵的形成，將分子納米球POSS連接在二茂鐵氨基酸衍生物上，單晶衍射表明POSS分子納米球形成了螺旋結構，這是首次在分子層次具有原子精確性的POSS螺旋結構的制備和表征，并實現(xiàn)了從分子層次到超分子層次的手性轉變；同時，通過兩種策略（手性DES+非手性組裝單元和非手性DES+手性組裝單元）調控DES中的超分子手性。結果表明DES的手性幾乎不能傳遞到溶質中，而手性分子（Fmoc-氨基酸）可以在非手性DES中組裝成凝膠，表現(xiàn)出超分子手性，與Fmoc-氨基酸在水中復雜的組裝路徑相比，在DES中的組裝表現(xiàn)出穩(wěn)定性，并且凝膠可以與發(fā)光的染料分子發(fā)生共組裝，制備得到圓偏振發(fā)光的材料（glum = 0.015）。系列成果發(fā)表在了Chem. Mater.(2022, 34, 3, 1302–1314)、 ACS Nano(2022, 16, 3, 4551–4559)、 Chem. Sci(2022, 13, 4029-4040)等國際學術期刊中。

宋克鵬研究員與物理學院秦偉教授合作，不斷推進學科交叉融合，在太陽能鈣鈦礦的原子尺度結構研究方面取得了新進展。團隊利用表面鈍化的方法，極大提升了鹵化鈣鈦礦在電子束下的穩(wěn)定性，并且首次獲得了鹵化鈣鈦礦的原子尺度X射線能譜（EDS）成像，解析了CsPbBr3鈣鈦礦中類RP相納米疇結構的原子結構并對其形成機理進行了解釋。同時，借助于球差電鏡具有的超高空間分辨率，結構定量電子顯微學分析方法，對鹵化鈣鈦礦中螺位錯（screw dislocation）的位錯核心結構進行了直接的觀察和解析。相關成果發(fā)表在J. Phys. Chem. Lett.(2022, 13, 2117-2123)和Phys. Chem. Chem. Phys.(2022, 24, 6393-6397)，宋克鵬研究員為論文的第一作者和通訊作者。

國家膠體材料工程技術研究中心各學術團隊也強勢發(fā)力，發(fā)表各類文章九篇。

陳代榮教授課題組基于溶膠—凝膠法實現(xiàn)了大規(guī)模制備單原子Ir(Ir-SAs)修飾的NixMn3-xO4固溶體基新型電催化劑，在電催化海水電解中展示了優(yōu)異的OER活性和穩(wěn)定性?；贗r1/Ni1.6Mn1.4O4||Pt/C結構的電極對的海水電催化測試表明，僅僅需要1.50V的電壓就達到工業(yè)量級（500mA cm-2）電流密度，是目前文獻報道的最優(yōu)值。通過實驗表征和理論計算證明Ir-SAs與NixMn3-xO4界面的協(xié)同效應對于改善本征OER性能、促進界面電荷轉移動力學、改善*OOH能量上的穩(wěn)定性、改善Cl-脫離催化劑表面的作用。相關成果發(fā)表于國際學術期刊Advanced Science(2022, 2200529, DOI:10.1002/advs.202200529)。

王挺教授與陳代榮教授還合作提出了一種新型的基于可逆金屬電沉積的集熱型電致變色智能窗設計。該研究提出將基于可逆金屬電沉積的電致變色智能窗與水流窗集成，即在可逆金屬電沉積電致變色智能窗的基礎上，將電沉積的金屬薄膜層作為太陽能集熱板，水相電解液作為流動的導熱/儲熱介質，實現(xiàn)對太陽光熱的有效利用。與傳統(tǒng)電致變色智能窗相比，水流系統(tǒng)的引入可以顯著調節(jié)智能窗自身的熱輻射；與一般水流窗相比，在智能窗著色態(tài)下，高達42 %的太陽能可被有效收集和存儲，可望實現(xiàn)高效太陽能利用與節(jié)能減排的目標。相關工作發(fā)表于Advanced Science(2021, 2104121)。

王旭教授課題組在動力學穩(wěn)定可修復材料的研究中取得了重要進展，提出了一種利用純化學反應循環(huán)來調控動力學穩(wěn)定多功能有機水凝膠瞬態(tài)修復性的新策略。通過將復分解反應與能量耗散過程相結合，構建了一個最簡單的純化學反應循環(huán)，該循環(huán)可以誘導一個短暫的非平衡狀態(tài)，以實現(xiàn)基于酰腙鍵的動力學穩(wěn)定有機水凝膠的修復。該純化學反應循環(huán)除了可平衡材料的動力學穩(wěn)定性與自愈合能力外，還使材料對有機溶劑、高離子強度、高低溫和其他苛刻條件具有高耐受性。因此，該動力學穩(wěn)定可修復有機水凝膠即使在-40℃的條件下仍能保持良好的柔韌性和導電性。這項研究為探索簡單的化學反應在設計、制造和調控多功能材料方面開辟了一條新途徑。相關成果發(fā)表在中國化學會旗艦期刊CCS Chem.(DOI:10.31635/ccschem.022.202101536)。

康文兵、李海平教授課題組在半導體光催化技術實現(xiàn)太陽能的高效利用領域取得重要進展。采用水熱合成的三聚氰胺/三聚氰酸超分子復合物為前驅體，在硅油輔助下，合成了一種高結晶性氮化碳薄片構建的多孔納米管(cPCNt)。這種納米管展現(xiàn)出優(yōu)異的光催化水分解性能，其結晶性和表面積都得到顯著提升，且還可以通過調整硅油的黏度和用量來調節(jié)材料的結晶性和比表面積，從而找到最佳平衡點，實現(xiàn)光催化活性的最優(yōu)化。這項工作為構造特殊結構來擴大比表面積的氮化碳材料提供了一種增強其結晶度的途徑。相關工作發(fā)表于Chemical Engineering Journal(2022, 432, 134388)。

孫頔教授、辛霞副教授和李洪光研究員在水溶性銀簇超分子自組裝研究中取得新進展。研究發(fā)現(xiàn)，Ag9-NCs具有C3對稱結構，若通過引入二價金屬離子如Ba2+，使其與Ag9外圍自由的羧基配位，能夠導致這個本身不具有永久手性團簇的對稱性破缺，從而產生超分子手性。Ag9-NCs的上述特性意味著，Ag9-NCs具備作為CPP發(fā)射材料的合適條件。研究者通過向Ag9-NCs體系中引入具有確定手性的有機小分子如酒石酸，可以使所構筑的復合材料具有可控的手性。在此基礎上成功獲得了基于Ag9-NCs的圓偏振發(fā)光材料，發(fā)光不對稱因子（glum）高達10-2。相關成果已被Adv. Optical Mater.(IF: 9.926)接收，2020級博士生馮寧為論文第一作者，孫頔教授、辛霞副教授和李洪光研究員為論文共同通訊作者。