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上海交大邱惠斌教授團(tuán)隊JACS:“納米橡皮筋”——自適應(yīng)性共組裝構(gòu)建主客體膠體結(jié)構(gòu)

來源:上海交通大學(xué)      2022-03-28
導(dǎo)讀:近日,上海交通大學(xué)邱惠斌教授研究團(tuán)隊利用柔性的聚合物環(huán)狀膠束作為主體單元,報道了一種簡單高效的自適應(yīng)性共組裝策略,用于制備高產(chǎn)率的“土星狀”主客體膠體結(jié)構(gòu)。該工作以“Self-Adaptive” Coassembly of Colloidal “Saturn-like” Host?Guest Complexes Enabled by Toroidal Micellar Rubber Bands”為題發(fā)表于J. Am. Chem. Soc. 上。

在超分子體系中,通過大環(huán)分子與互補(bǔ)單元之間的主客體絡(luò)合,人們已經(jīng)成功構(gòu)建了冠醚/離子絡(luò)合物、共軛環(huán)/富勒烯、輪烷等多種內(nèi)包結(jié)構(gòu),這些超分子結(jié)構(gòu)體已被廣泛應(yīng)用于制備分子開關(guān)、分子機(jī)器、智能彈性體等新一代材料與器件。然而,在納米尺度上構(gòu)建類似的膠體嵌套結(jié)構(gòu)還面臨著很大挑戰(zhàn),其主要瓶頸在于尺寸均一的功能性環(huán)狀納米結(jié)構(gòu)相對稀少、難以精準(zhǔn)誘導(dǎo)環(huán)狀結(jié)構(gòu)與客體單元之間的特異性組裝。此外,目前關(guān)于“土星狀”膠體結(jié)構(gòu)的報道仍存在環(huán)狀結(jié)構(gòu)預(yù)修飾復(fù)雜、共組裝產(chǎn)率低、客體結(jié)構(gòu)尺寸和形態(tài)單一等局限。

近日,上海交通大學(xué)邱惠斌教授研究團(tuán)隊利用柔性的聚合物環(huán)狀膠束作為主體單元,報道了一種簡單高效的自適應(yīng)性共組裝策略,用于制備高產(chǎn)率的“土星狀”主客體膠體結(jié)構(gòu)。作者將聚異戊二烯-b-聚2-乙烯基吡啶(PI-b-P2VP)環(huán)狀膠束與二氧化硅球在乙醇溶液中進(jìn)行簡單混合之后,二氧化硅球能夠選擇性地鉆入到環(huán)狀膠束的內(nèi)腔,快速形成膠體穩(wěn)定的“土星狀”異質(zhì)結(jié)構(gòu)(圖1)。研究發(fā)現(xiàn),PI-b-P2VP環(huán)狀單元的輪廓(即PI核層)能夠通過P2VP殼層與球體分隔開,并且會隨所嵌套的球體粒徑的增加而擴(kuò)大。

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圖1. 環(huán)狀膠束與納米粒子自適應(yīng)性共組裝構(gòu)建“土星狀”膠體結(jié)構(gòu)


對此,作者提出了 “納米橡皮筋”的共組裝機(jī)理:第一步,環(huán)狀膠束外圍的P2VP殼層首先通過氫鍵作用與納米粒子相結(jié)合;第二步,核層結(jié)構(gòu)中的柔性PI鏈段(Tg = ?73 °C)能夠伸展重排,使環(huán)狀膠束自適應(yīng)性地擴(kuò)張,以確保球體精準(zhǔn)進(jìn)入到其內(nèi)腔,從而實現(xiàn)兩者之間氫鍵作用的最大化(圖2)。其中,環(huán)狀膠束的柔性起到了關(guān)鍵性作用,研究表明,如果將環(huán)狀膠束進(jìn)行化學(xué)交聯(lián)、劣溶劑調(diào)控或者低溫處理,均會使其固化從而喪失“橡皮筋”自適應(yīng)性擴(kuò)張的特性,最終無法嵌套納米粒子到其內(nèi)部。

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圖2. “納米橡皮筋”共組裝機(jī)理

該策略不僅克服了主客體作用的尺寸限制,還拓展了客體結(jié)構(gòu)的拓?fù)湫螒B(tài),例如2D碟狀結(jié)構(gòu)和1D棒狀結(jié)構(gòu)(圖3)。進(jìn)一步地,“納米橡皮筋”還能接枝到修飾有納米粒子的棒狀膠束上形成串聯(lián)的“土星”陣列,或者穿插到棒狀膠束的兩端形成互鎖,搭建出膠體輪烷結(jié)構(gòu)(圖4)。該項工作為主客體功能納米材料的設(shè)計提供了一種高效的手段,今后有望應(yīng)用于傳感、催化、能量捕獲等領(lǐng)域。

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圖3. 環(huán)狀膠束與2D碟狀結(jié)構(gòu)和1D棒狀結(jié)構(gòu)的主客體絡(luò)合


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圖4. “土星狀”串聯(lián)結(jié)構(gòu)和輪烷結(jié)構(gòu)的構(gòu)建

該工作以“Self-Adaptive” Coassembly of Colloidal “Saturn-like” Host?Guest Complexes Enabled by Toroidal Micellar Rubber Bands”為題發(fā)表于J. Am. Chem. Soc. 上(DOI:10.1021/jacs.2c01109;鏈接:https://doi.org/10.1021/jacs.2c01109)。文章的第一作者為蔡建東博士,通訊作者為邱惠斌教授和加拿大維多利亞大學(xué)Ian Manners教授。該工作得到了國家自然科學(xué)基金委、科技部、上海市科委、上海市教委的經(jīng)費(fèi)資助,特此感謝。


參考資料:https://scce.sjtu.edu.cn/index_hyzh/3047.html

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